[论文解读] Strain Modulated Electronic and Optical Properties of Laterally Stitched MoSi2N4/XSi2N4 (X=W, Ti) 2D Heterostructures

Ghulam Hussain, Mumtaz Manzoor+5 more|arXiv (Cornell University)|May 18, 2022

2D Materials and Applications参考文献 81被引用 27

一句话总结

本研究利用第一性原理计算表明，双轴应变可有效调控横向堆叠的MoSi₂N₄/WSi₂N₄（MWLH）和MoSi₂N₄/TiSi₂N₄（MTLH）二维异质结的电子与光学性质。关键发现是，压缩应变可诱导MWLH发生直接带隙转变，从而实现纳米器件应用中可调谐的光电子行为。

ABSTRACT

We used first-principles calculations to investigate the laterally stitched monolayered MoSi2N4/XSi2N4 (X=W, Ti) 2D heterostructures. The structural stability of such heterostructures is confirmed by the phonon spectra exhibiting no negative frequencies. From the electronic band structures, the MoSi2N4/WSi2N4-lateral heterostructure (MWLH) shows semiconducting nature with an indirect bandgap of 2.35 eV, while the MoSi2N4/TiSi2N4-lateral heterostructure (MTLH) revealed metallic behavior. Moreover, the effect of biaxial strain on the electronic and optical properties of MWLH is studied, which indicated substantial modifications in their electronic and optical spectra. In particular, an indirect to direct bandgap semiconducting transition can be achieved in MWLH via compressive strain. Besides, the absorbance, transmittance and reflectance spectra can effectively be tuned by means of biaxial strain. Our findings provide insights into the strain engineering of electronic and optical features, which could pave the way for future nano- and optoelectronic applications.

研究动机与目标

• 研究横向连接的MoSi₂N₄/XSi₂N₄（X=W, Ti）二维异质结的结构稳定性和电子性质。
• 探讨双轴应变对这些异质结电子能带结构和光学响应的影响。
• 确定应变是否可诱导MoSi₂N₄/WSi₂N₄体系中从间接带隙到直接带隙的转变。
• 为未来纳米及光电子器件中应变工程化的二维异质结提供基础。

提出的方法

• 采用维也纳从头算模拟软件包（VASP）结合密度泛函理论（DFT）与投影缀加平面波（PAW）方法进行第一性原理计算。
• 通过PHONOPY代码在4×4×1超胞中计算声子色散关系，以确认动力学稳定性。
• 利用随机相位近似（RPA）计算光学性质，并转换为二维光学电导率σ₂D(ω)，以推导吸光度、透光率和反射率。
• 利用麦克斯韦方程与关系式σ̃(ω) = σ₂D(ω)/ε₀c，计算归一化的吸光度、透光率和反射率。
• 施加±5%范围内的双轴应变，研究其对能带结构和光学谱的影响。
• 包含自旋-轨道耦合，以评估自旋分裂和谷依赖性性质。

实验结果

研究问题

• RQ1 在双轴应变下，横向连接的MoSi₂N₄/WSi₂N₄和MoSi₂N₄/TiSi₂N₄二维异质结是否具有动力学稳定性？
• RQ2 双轴应变如何影响MoSi₂N₄/WSi₂N₄异质结的电子能带结构？
• RQ3 双轴应变是否可诱导MoSi₂N₄/WSi₂N₄横向异质结中从间接带隙到直接带隙的转变？
• RQ4 通过应变对异质结的光学性质（吸光度、透光率、反射率）可调谐程度如何？
• RQ5 自旋-轨道耦合在这些异质结中对费米能级附近电子态的修饰作用是什么？

主要发现

• 未受应变的MoSi₂N₄/WSi₂N₄横向异质结（MWLH）表现出半导体特性，具有2.35 eV的间接带隙。
• 未受应变的MoSi₂N₄/TiSi₂N₄横向异质结（MTLH）呈现金属性行为，无带隙。
• 施加-5%的压缩应变可诱导MWLH发生直接带隙转变，带隙从2.35 eV降低至约1.69 eV。
• 在MWLH中，首个吸收峰在未受应变时为2.25 eV，5%拉伸应变下红移至1.68 eV，5%压缩应变下蓝移至2.84 eV。
• 光学吸光度、透光率和反射率谱可通过双轴应变有效调控，吸光度在1.5 eV以上增强，未受应变时透光率在1.5 eV以下超过100%。
• 自旋-轨道耦合在价带的K点诱导出125 meV的自旋分裂，且在双轴应变下保持稳定，表明其在谷电子学应用中具有潜力。