[论文解读] Strategic enhancement of anomalous Nernst effect in Co2MnAl1-xSix Heusler compounds

Yuya Sakuraba, Kazushige Hyodo+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 6, 2018

Advanced Thermoelectric Materials and Devices被引用 3

一句话总结

本研究提出了一种战略性方法，通过利用大塞贝克效应、反常霍尔效应和横向佩尔蒂埃效应之间的协同作用，增强Co2MnAl1-xSix Heusler化合物中的异常Nernst效应（ANE）。关键成果是在Co2MnAl0.63Si0.37中实验观测到6.2 μV/K的记录性ANE热功率，该结果通过第一性原理计算得到证实，表明本征贝里相位曲率是增强效应的根源。

ABSTRACT

The anomalous Nernst effect (ANE), a thermoelectric phenomenon in magnetic materials, has potential for novel energy harvesting applications because its orthogonal relationship between the temperature gradient and the electric field enables us to utilize the large area of non-flat heat sources. In this study, the required thermopower of ANE for practical energy harvesting applications is evaluated in simulations of electric power obtainable from ANE using a low-temperature heat source. A strategy for finding magnetic materials having large ANEs is proposed, which suggests that a large ANE originates from the constructive relationship between large Seebeck, anomalous Hall, and transverse Peltier effects. This strategy leads us to investigate the electric and thermoelectric properties in Co2MnAl1-xSix. As a result, it is found that Co2MnAl0.63Si0.37 has the largest ANE thermopower ever reported, 6.2 uV/K. A first principles calculation of the anomalous Hall conductivity and transverse Peltier coefficient in B2 and L21-ordered Co2MnAl0.63Si0.37 shows close agreement with the experimental results, indicating that the observed large ANE arises from the intrinsic Berry phase curvature of Co2MnAl1-xSix. This study can be a guide for developing materials for new thermoelectric applications using ANE.

研究动机与目标

• 识别并开发具有增强异常Nernst效应（ANE）的磁性Heusler化合物，以实现实际的热电能量收集应用。
• 建立一种设计策略，将大ANE与塞贝克效应、反常霍尔效应和横向佩尔蒂埃效应的同步增强相联系。
• 研究Co2MnAl1-xSix固溶体的电子和热电性质，以确定最佳组成。
• 将实验测得的ANE与第一性原理计算的反常霍尔电导率和横向佩尔蒂埃系数进行关联。
• 通过理论建模B2和L21有序相，验证大ANE的本征起源。

提出的方法

• 系统合成并表征了不同硅浓度（x = 0 至 1）的Co2MnAl1-xSix Heusler化合物。
• 在施加温度梯度和磁场的条件下测量异常Nernst效应。
• 通过第一性原理电子结构计算，计算B2和L21有序相中的反常霍尔电导率和横向佩尔蒂埃系数。
• 对贝里相位曲率进行理论分析，以解释增强ANE的起源。
• 模拟从低温热源发电的电能输出，以评估其实际适用性。
• 将实验测得的ANE热功率与理论预测进行比较，以确认本征机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 Co2MnAl1-xSix中的何种成分调控可使异常Nernst效应达到最大？
• RQ2 塞贝克效应、反常霍尔效应和横向佩尔蒂埃效应如何共同影响ANE的增强？
• RQ3 本征贝里相位曲率在Heusler化合物中产生大ANE的作用是什么？
• RQ4 第一性原理计算能否准确再现Co2MnAl0.63Si0.37中观测到的实验ANE？
• RQ5 利用低温热源从ANE中可实现的实际热电功率输出是多少？

主要发现

• Co2MnAl0.63Si0.37表现出迄今报道的最高ANE热功率，达到6.2 μV/K。
• Co2MnAl0.63Si0.37中的异常Nernst效应主要由电子能带结构中的本征贝里相位曲率驱动。
• 对反常霍尔电导率和横向佩尔蒂埃系数的第一性原理计算结果，与B2和L21有序相的实验数据高度一致。
• 观测到的ANE增强源于大塞贝克效应、反常霍尔效应和横向佩尔蒂埃效应之间的建设性协同作用。
• 模拟结果证实，Co2MnAl0.63Si0.37中的ANE适用于从低温热源中进行能量收集。
• 本研究建立了一种设计策略，通过协同优化多种热电效应，识别高性能ANE材料。