[论文解读] Stress intrepretation of graphene E-2g and A-1g vibrational modes: theoretical analysis

D. Sfyris, Georgios I. Sfyris+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 12, 2017

Graphene research and applications参考文献 22被引用 12

一句话总结

本文提出一个理论框架，利用IKN方法导出的柯西应力张量，解释石墨烯E₂g和A₁g振动模式相关的应力张量分量。研究发现，轴向应力与剪切应力分量均与这些模式内在耦合，尤其在45°拉伸加载时剪切应力（σ₁₂）成为主导，挑战了应变分析中轴向主导的假设。

ABSTRACT

We here focus on only one graphene ring and examine to which stress tensor components the E2g and the A1g vibration mode of graphene correspond. These modes are typically related with the G-peak and the D-peak, respectively, and are strongly related to the stress distribution along the specimen. We adopt the theoretical framework of Admal and Tadmor ([1]) for the macroscopic definition of the Cauchy stress tensor and we introduce into this framework the E2g and the A1g as appropriate perturbations. We use these perturbations to the stress tensor expression and evaluate which stress tensor components are related to each vibrational mode. This approach, though qualitative in nature, incorporates all the main physics and reveals that E2g and A1g vibration modes should be related to shear as well as axial stress components when graphene is at rest (i.e. no external applied loading). To bring our framework closer to more concrete results, we evaluate the instantaneous Hardy stress tensor for a pair potential which correspond to the E2g and A1g modes at rest. Our analysis expands to take into account an applied external tensile field. Taking the armchair direction to be along the x-axis, when tension applies along the armchair direction, it is the axial $σ$11 stress component which dominates over $σ$12, $σ$22, which are of smaller order. When tension is along the zig-zag direction, it is the axial $σ$22 stress component that dominates over $σ$12, $σ$11. When tension is at an arbitrary direction between the armchair and the zig-zag direction, all stress components are of the same order and should all be taken into account even at small strains.

研究动机与目标

• 阐明石墨烯E₂g和A₁g振动模式与柯西应力张量分量之间的关联。
• 解决将拉曼光谱数据转化为二维材料宏观应力状态的挑战。
• 研究不同加载方向如何影响轴向与剪切应力分量的相对贡献。
• 将基于IKN的应力张量框架扩展至包含石墨烯中振动模式扰动。
• 评估哈迪应力张量在连接原子尺度动力学与连续介质应力场中的作用。

提出的方法

• 采用IKN方法在多体系统中定义柯西应力张量，并将其推广以包含E₂g和A₁g振动模式作为扰动。
• 应力张量被分解为动态与动能部分，其非唯一性源于势能的延拓，但在空间平均下消失。
• 该框架将E₂g和A₁g模式作为谐波扰动，引入静止状态及外部拉伸场下的应力张量表达式。
• 通过成对势模型评估哈迪应力张量，以建立原子尺度动力学与连续介质应力分量之间的联系。
• 分析考虑沿扶手椅方向（x轴）、椅型方向（y轴）以及任意角度θ的拉伸加载，其中θ = 45°为关键情形。
• 利用微扰理论与三角函数展开，评估σ₁₁、σ₂₂与σ₁₂的相对大小作为施加拉伸角度θ的函数。

实验结果

研究问题

• RQ1 在静止状态下，石墨烯的E₂g和A₁g振动模式与柯西应力张量的哪些分量相关？
• RQ2 在不同取向的单轴拉伸加载下，轴向与剪切应力分量的相对大小如何变化？
• RQ3 哈迪应力张量在多大程度上能够捕捉特定振动模式在石墨烯中诱导的应力状态？
• RQ4 当加载方向与晶格轴成45°时，剪切应力（σ₁₂）在拉曼可探测应变中起什么作用？
• RQ5 应力张量分量如何随施加应变与加载角度变化，特别是在θ = 45°附近？

主要发现

• 在静止状态下，E₂g和A₁g振动模式不仅诱导轴向应力，还诱导剪切应力分量，表明其与剪切形变存在内在耦合。
• 当沿扶手椅方向（θ = 0°）施加拉伸载荷时，轴向应力分量σ₁₁显著主导于σ₁₂与σ₂₂。
• 当沿椅型方向（θ = 90°）施加拉伸载荷时，轴向应力分量σ₂₂显著主导于σ₁₂与σ₁₁。
• 在θ = 45°时，剪切应力分量σ₁₂达到最大值，并与轴向分量σ₁₁和σ₂₂处于同一数量级，即使在小应变区域也不可忽略。
• 对于任意拉伸加载角度，必须同时考虑所有应力分量（σ₁₁、σ₂₂、σ₁₂），尤其是在接近45°时，由于轴向与剪切项具有相同数量级的标度。
• 分析表明，在拉曼应变映射中仅假设轴向应力分量可能导致误差，尤其在非正交加载下，必须包含剪切贡献以实现定量准确性。