[论文解读] Structural, electronic and magnetic properties of SrRuO$_3$ under epitaxial strain

A. T. Zayak, Xiufeng Huang+2 more|arXiv (Cornell University)|May 24, 2006

Advanced Condensed Matter Physics被引用 7

一句话总结

本研究采用局域自旋密度近似下的密度泛函理论，研究外延应变（特别是±4%的面内拉伸与压缩应变）如何改变[001]和[110]取向的SrRuO₃薄膜的结构、电子和磁性性质。主要发现是，氧八面体网络的应变诱导畸变强烈影响磁矩稳定性和电子能带结构，其中[110]取向的薄膜由于对称性降低，表现出额外的t₂g能带分裂和费米能级以下0.8 eV的能隙，从而实现氧化物异质结构中的磁致结构调控。

ABSTRACT

Using density functional theory within the local spin density approximation, structural, electronic and magnetic properties of SRO are investigated. We examine the magnitude of the orthorhombic distortion in the ground state and also the effects of applying epitaxial constraints, whereby the influence of large (in the range of $\pm 4%$) in-plane strain resulting from coherent epitaxy, for both [001] and [110] oriented films, have been isolated and investigated. The overall pattern of the structural relaxations reveal coherent distortions of the oxygen octahedra network, which determine stability of the magnetic moment on the Ru ion. The structural and magnetic parameters exhibit substantial changes allowing us to discuss the role of symmetry and possibilities of magneto-structural tuning of \SRO-based thin film structures.

研究动机与目标

• 理解外延应变对SrRuO₃薄膜结构、电子和磁性性质的影响。
• 解决文献中关于体相SrRuO₃在Pbnm相下晶格参数的不一致问题。
• 探讨应变和薄膜取向（[001]与[110]）如何影响Ru磁矩稳定性和电子结构。
• 阐明氧八面体倾斜与畸变在应变下维持磁序的作用。
• 识别在基于SrRuO₃的氧化物异质结构中实现磁致结构调控的路径。

提出的方法

• 采用局域自旋密度近似（LSDA）下的密度泛函理论（DFT）计算电子和磁性性质。
• 通过施加±4%的面内晶格约束，模拟在衬底上外延生长的共格外延应变。
• 对[001]和[110]取向的薄膜分别计算结构弛豫，优化对称性和原子位置。
• 分析Ru 3d轨道上的投影态密度（DOS），以研究电子能带分裂和能隙。
• 通过几何和对称性分析，研究Pbnm相中氧八面体倾斜与畸变的作用。
• 对Pm3̄m（立方）相、Pbnm（正交）相和应变Pbnm相进行对比分析，以分离应变效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 面内外延应变如何影响SrRuO₃中的正交畸变和氧八面体网络？
• RQ2 [001]与[110]薄膜取向对应变SrRuO₃的电子能带结构和磁矩有何影响？
• RQ3 为何[110]取向薄膜表现出[001]取向中不存在的额外电子能隙？
• RQ4 应变如何影响Ru磁矩的稳定性以及t₂g和eg能带的分裂？
• RQ5 能否通过抑制八面体倾斜，利用应变诱导SrRuO₃进入非磁性态？

主要发现

• [110]取向的SrRuO₃薄膜在1.94%拉伸应变下，自旋向上态在费米能级以下打开0.8 eV的额外电子能隙，自旋向下态为0.4 eV，这是由于对称性进一步降低及t₂g能带分裂所致。
• [001]取向的拉伸应变降低了面内八面体畸变，减弱了t₂g与eg能带之间的排斥作用，导致费米能级以上的能隙相比未应变的Pbnm相有所减小。
• Pbnm相由于八面体倾斜，在费米能级以上存在0.2–0.3 eV的能隙，该现象由简并性破缺和t₂g与eg态之间的能带排斥引起。
• 理想Pm3̄m结构中无八面体畸变，导致费米能级以上无能隙，证实畸变是观察到能隙形成的关键因素。
• 非磁性态中应变诱导的Ru-Oz键畸变与Ru自旋构型变化相关，表明电子结构与磁序之间存在强耦合。
• 本研究证明，通过调控氧八面体倾斜与畸变程度，外延应变可有效调节SrRuO₃的磁性和电子性质，从而实现功能氧化物异质结构的设计。