[论文解读] Structural, electronic, and optical properties of the C-C complex in bulk silicon from first principles

Dilyara Timerkaeva, Claudio Attaccalite+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 8, 2017

Semiconductor materials and interfaces被引用 1

一句话总结

本研究采用从头算密度泛函理论（DFT）和多体微扰理论（MBPT），研究了体硅中CiCs复合缺陷的四种构型（A、B、C、D）的结构、电子和光学性质。C构型被发现是最稳定的，其结合能比B构型高出0.4 eV，且因其光学和振动响应的匹配性，被强烈支持为0.97 eV处G中心发光的可能来源。

ABSTRACT

The structure of the CiCs complex in silicon has long been the subject of debate. Numerous theoretical and experimental studies have attempted to shed light on the properties of these defects that are at the origin of the light emitting G-center. These defects are relevant for applications in lasing, and it would be advantageous to control their formation and concentration in bulk silicon. It is therefore essential to understand their structural and electronic properties. In this paper, we present the structural, electronic, and optical properties of four possible configurations of the CiCs complex in bulk silicon, namely the A-, B-, C-, and D-forms. The configurations were studied by density functional theory (DFT) and many-body perturbation theory (MBPT). Our results suggest that the C-form was misinterpreted as a B-form in some experiments. Our optical investigation also tends to exclude any contribution of A- and B-forms to light emission. Taken together, our results suggest that the C-form could play an important role in heavily carbon-doped silicon.

研究动机与目标

• 解决关于硅中CiCs缺陷复合物结构的长期争议。
• 利用从头算计算确定A、B、C和D构型中最为稳定的结构。
• 为0.97 eV处的G中心发光现象正确分配缺陷结构。
• 调和理论预测与实验观测，特别是EPR和LVM数据的一致性。
• 评估电子关联效应在准确描述缺陷复合物光学响应中的作用。

提出的方法

• 采用含杂化泛函的密度泛函理论（DFT）优化所有四种CiCs构型的几何结构。
• 应用多体微扰理论（GW+BSE）计算准粒子能带结构和光学吸收光谱。
• 进行KMAL程序的等温退火模拟，将结合能与实验解离温度相关联。
• 计算每种构型的局域振动模式（LVM），并与实验红外光谱进行比较。
• 使用自旋极化DFT评估C构型的磁性性质及其EPR可探测性。
• 将结果与实验数据（包括EPR、红外光谱和光致发光光谱）进行验证。

实验结果

研究问题

• RQ1 在体硅中，四种CiCs构型（A、B、C、D）中哪一种在热力学上最稳定？
• RQ2 尽管C构型被预测为稳定，为何其尚未在实验中被观测到？
• RQ3 哪一种CiCs构型导致了辐照硅中0.97 eV处的光致发光（G中心）？
• RQ4 电子关联效应如何影响CiCs复合物的光学性质？
• RQ5 振动和光学光谱能否区分A、B、C和D构型，其中哪些与实验测量结果一致？

主要发现

• C构型是CiCs复合缺陷中最稳定的结构，其结合能比B构型高出0.4 eV。
• KMAL退火模拟表明，546 cm⁻¹的LVM谱带对应于C构型的结合能，而非B构型，这与先前的实验解释相矛盾。
• C构型的振动光谱包含一个频率为1135 cm⁻¹的高频模式，可能因检测范围有限而被先前的红外实验所遗漏。
• 光学吸收与发射分析表明，A和B构型因存在强烈的亚带隙吸收，不可能是0.97 eV发光的主要贡献者。
• C和D构型表现出与G中心发射相兼容的光学响应，其能量位移与局域振动模式相匹配。
• C构型被预测具有磁性，因此可能无法通过标准EPR技术探测到，这或可解释其在实验中未被识别的原因。