[论文解读] Structural, mechanical, and vibrational properties of particulate physical gels

Hideyuki Mizuno, Makoto Hachiya+1 more|arXiv (Cornell University)|Sep 25, 2021

Material Dynamics and Properties参考文献 118被引用 8

一句话总结

本研究利用分子动力学模拟研究了Lennard-Jones颗粒物理凝胶的结构、力学和振动特性，发现其具有稀疏且非均匀的网络结构，并在不同密度下表现出关键性质（结构、弹性、振动模式）的幂律标度。主要发现是凝胶为多尺度固体：在长尺度上呈均匀性，在中间尺度上呈分形，在短尺度上呈无序性，且在ω∗处具有特征性的低频振动平台。

ABSTRACT

Our lives are surrounded by a rich assortment of disordered materials. In particular, glasses are well known as dense, amorphous materials, whereas gels exist in low-density, disordered states. Recent progress has provided a significant step forward in understanding the material properties of glasses, such as mechanical, vibrational, and transport properties. In contrast, our understanding of particulate physical gels is still highly limited. Here, using molecular dynamics simulations, we study a simple model of particulate physical gels, the Lennard-Jones (LJ) gels, and provide a comprehensive understanding of their structural, mechanical, and vibrational properties, all of which are markedly different from those of glasses. First, the LJ gels show sparse, heterogeneous structures, and the length scale $\xi_s$ of the structures grows as the density is lowered. Second, the gels are extremely soft, with both shear $G$ and bulk $K$ moduli being orders of magnitude smaller than those of glasses. Third, many low-frequency vibrational modes are excited, which form a characteristic plateau with the onset frequency $\omega_\ast$ in the vibrational density of states. Structural, mechanical, and vibrational properties, characterized by $\xi_s$, $G$, $K$, and $\omega_\ast$, respectively, show power-law scaling behaviors with the density, which establishes a close relationship between them. Throughout the present work, we reveal that gels are multiscale, solid-state materials: (i) homogeneous elastic bodies at long lengths, (ii) heterogeneous elastic bodies with fractal structures at intermediate lengths, and (iii) amorphous structural bodies at short lengths.

研究动机与目标

• 为了理解颗粒物理凝胶的结构、力学和振动特性，这些特性相较于玻璃仍知之甚少。
• 为了研究这些性质在Lennard-Jones粒子模型系统中随密度的变化规律。
• 为了阐明结构非均匀性、弹性与低频振动模式之间的关系。
• 为了建立一个统一的框架，以在不同长度尺度上理解凝胶作为多尺度固态材料的特性。

提出的方法

• 采用Lennard-Jones粒子的分子动力学模拟，对不同密度下的颗粒物理凝胶进行建模。
• 通过结构关联长度ξs分析网络非均匀性，发现其随密度降低而增大。
• 计算剪切模量G和体积模量K以量化力学软化特性，显示其随密度呈幂律标度。
• 计算振动态密度g(ω)，识别出在低频区域出现特征性平台，其起始频率为ω∗。
• 通过模态分析对振动模式进行分类（如扩展型与局域型），并分析其能量贡献。
• 应用标度分析，通过幂律关系将ξs、G、K和ω∗在密度范围内关联起来。

实验结果

研究问题

• RQ1 颗粒物理凝胶的结构、力学和振动特性如何随密度变化？
• RQ2 这些凝胶中的低频振动模式具有何种性质，其与结构非均匀性有何关联？
• RQ3 凝胶的弹性模量（G和K）与玻璃相比如何，其极端软化特性由何解释？
• RQ4 结构关联长度ξs与振动模态起始频率ω∗之间存在何种关系？
• RQ5 凝胶能否被描述为具有不同长度尺度下不同行为的多尺度固体？

主要发现

• 结构关联长度ξs随密度降低而增大，表明网络结构的非均匀性增强。
• 剪切模量G和体积模量K比玻璃小几个数量级，显示出极端的力学软化特性。
• 在低频区域出现特征性振动态密度平台，起始于ω∗，表明存在过剩的低频振动模式。
• 所有关键性质——ξs、G、K和ω∗——均表现出与密度的幂律标度关系，建立了结构、力学与动力学之间的直接定量联系。
• 该体系表现出多尺度特性：在长尺度上呈现均匀弹性，在中间尺度上表现为分形网络行为（分形维数Df ≈ 2.2–2.9），在短尺度上呈现无序短程有序。
• 与振动模式相关的长度尺度ξk满足ξk ∝ ωk^−1/a，其中1/a在0.52至0.88之间变化，取决于密度，表明行为从德拜型向非德拜型过渡。