[论文解读] Structure and magnetism of S = 1/2 kagome antiferromagnets NiCu3(OH)6Cl2 and CoCu3(OH)6Cl2

Yuesheng Li, Qingming Zhang|arXiv (Cornell University)|Dec 18, 2011

Advanced Condensed Matter Physics被引用 5

一句话总结

本研究通过旋转压力釜中的水热法合成了并表征了自旋为 S = 1/2 的凯文图格反铁磁体 NiCu3(OH)6Cl2 和 CoCu3(OH)6Cl2。结构分析确认其具有与 ZnCu3(OH)6Cl2 相同的 R-3m 对称性，而交流磁化率测量揭示了分别在 6.0 K 和 3.5 K 处的自旋玻璃转变，表明由于凯文图格晶格中的几何阻挫，存在强烈的自旋阻挫且无长程磁序。

ABSTRACT

We have successfully synthesized S = 1/2 kagome antiferromagnets MCu3(OH)6Cl2 (M = Ni and Co) by hydrothermal method with rotating pressure vessel. Structural characterization shows that both compounds have the similar crystal structure as ZnCu3(OH)6Cl2 with R-3m symmetry. Similar to ZnCu3(OH)6Cl2, the compounds show no obvious hysteresis at 2 K. A spin glass transition is found in both NiCu3(OH)6Cl2 and CoCu3(OH)6Cl2 at low temperatures (6.0 and 3.5 K respectively) by AC susceptibility measurements. It indicates no long-range magnetic order and a strong spin frustration. The substitution of Zn2+ by magnetic ions Ni2+ or Co2+, effectively enhances interlayer exchange coupling and changes the ground state of the kagome spin system.

研究动机与目标

• 通过旋转压力釜中的水热法合成并结构表征自旋为 S = 1/2 的凯文图格反铁磁体 NiCu3(OH)6Cl2 和 CoCu3(OH)6Cl2。
• 研究这些化合物的磁性，特别是长程磁序的缺失。
• 考察将 Zn2+ 替换为磁性 Ni2+ 或 Co2+ 离子对凯文图格自旋体系层间交换耦合及基态的影响。
• 确定低温磁行为的本质，包括自旋玻璃转变的存在与否。

提出的方法

• 在旋转压力釜中通过水热法生长 NiCu3(OH)6Cl2 和 CoCu3(OH)6Cl2 的单晶。
• 通过 X 射线衍射确认晶体结构和对称性，识别出与 ZnCu3(OH)6Cl2 相同的 R-3m 空间群。
• 通过交流磁化率测量探测磁性转变，并在低温下检测自旋玻璃行为。
• 比较 Ni 和 Co 类似物的磁响应，评估磁性阳离子对层间耦合的影响。
• 分析零场冷却和场冷却磁化率数据，以检测磁滞和自旋玻璃特征。
• 利用结构和磁性数据推断几何阻挫在抑制长程磁序中的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 在凯文图格晶格中用 Ni2+ 或 Co2+ 替代 Zn2+ 是否会导致磁序或自旋动力学的可观测变化？
• RQ2 NiCu3(OH)6Cl2 和 CoCu3(OH)6Cl2 的低温磁基态本质是什么？
• RQ3 与非磁性的 ZnCu3(OH)6Cl2 主体相比，磁性离子的存在如何影响层间交换耦合？
• RQ4 这些凯文图格反铁磁体中是否存在自旋玻璃行为，其转变温度是多少？
• RQ5 凯文图格晶格中的几何阻挫在多大程度上抑制了这些体系中的长程磁序？

主要发现

• NiCu3(OH)6Cl2 和 CoCu3(OH)6Cl2 均结晶于 R-3m 空间群，其结构与 ZnCu3(OH)6Cl2 完全相同。
• 在 2 K 时磁化率中未观察到显著磁滞，表明无长程磁序。
• 交流磁化率测量显示 NiCu3(OH)6Cl2 在 6.0 K 处出现自旋玻璃转变，CoCu3(OH)6Cl2 在 3.5 K 处出现自旋玻璃转变。
• 观测到的自旋玻璃转变证实了凯文图格晶格几何结构引起的强烈自旋阻挫。
• 用 Ni2+ 或 Co2+ 替代 Zn2+ 增强了层间交换耦合，从而改变了凯文图格自旋体系的基态。
• 结果表明，凯文图格晶格中的磁性阳离子有效抑制了长程磁序，并稳定了类似自旋玻璃的基态。