[论文解读] Structure-driven intercalated architecture of septuple-atomic-layer $MA_2Z_4$ family with diverse properties from semiconductor to topological insulator to Ising superconductor

Lei Wang, Yongpeng Shi+9 more|arXiv (Cornell University)|Aug 7, 2020

Topological Materials and Phenomena被引用 5

一句话总结

本文提出一种面向新型七原子层 $MA_2Z_4$ 单层材料的结构驱动设计策略，通过将 MoS₂ 型 $MZ_2$ 插入 InSe 型 $A_2Z_2$ 中，预测了 66 种热力学与动力学稳定的材料，其电子性质可调范围涵盖从半导体到拓扑绝缘体及伊辛超导体，具体取决于价电子数。关键贡献在于建立了一个统一框架，关联二维材料中的结构、成分与涌现量子现象。

ABSTRACT

Motivated by the fact that septuple-atomic-layer MnBi$_2$Te$_4$ can be structurally viewed as the combination of double-atomic-layer MnTe intercalating into quintuple-atomic-layer Bi$_2$Te$_3$, we present a general approach of constructing twelve septuple-atomic-layer $α_i$- and $β_i$-$MA_2Z_4$ monolayer family (\emph{i} = 1 to 6) by intercalating MoS$_2$-type $MZ$$_2$ monolayer into InSe-type A$_2$Z$_2$ monolayer. Besides reproducing the experimentally synthesized $α_1$-MoSi$_2$N$_4$, $α_1$-WSi$_2$N$_4$ and $β_5$-MnBi$_2$Te$_4$ monolayer materials, another 66 thermodynamically and dynamically stable $MA_2Z_4$ were predicted, which span a wide range of properties upon the number of valence electrons (VEC). $MA_2Z_4$ with the rules of 32 or 34 VEC are mostly semiconductors with direct or indirect band gap and, however, with 33 VEC are generally metal, half-metal ferromagnetism, or spin-gapless semiconductor upon whether or not an unpaired electron is spin polarized. Moreover, we propose $α_2$-WSi$_2$P$_4$ for the spin-valley polarization, $α_1$-TaSi$_2$N$_4$ for Ising superconductor and $β_2$-SrGa$_2$Se$_4$ for topological insulator.

研究动机与目标

• 开发一种通用的结构设计原理，用于构建具有定制电子性质的新二维材料。
• 通过将 $MZ_2$ 插入 $A_2Z_2$ 层，探索七原子层 $MA_2Z_4$ 单层材料的结构与电子多样性。
• 预测具有多种量子相（包括拓扑绝缘体和伊辛超导体）的稳定 $MA_2Z_4$ 单层材料。
• 建立价电子数（VEC）与 $MA_2Z_4$ 家族中电子行为之间的关联。

提出的方法

• 提出一种结构插层模型，将 MoS₂ 型 $MZ_2$ 单层插入断裂的 InSe 型 $A_2Z_2$ 单层中，形成具有七个原子层的 $MA_2Z_4$ 结构。
• 利用密度泛函理论（DFT）计算评估 36 种具有不同 M 元素的 $MA_2Z_4$ 候选材料的生成焓、电子能带结构及声子色散关系。
• 通过 Allen-Dynes 修正的 McMillan 公式计算电子-声子耦合（EPC），以估算超导转变温度 ($T_c$)，并基于 LDA 中的 DFT 计算获得 Eliashberg 函数 $\alpha^2F(\omega)$。
• 采用形变势方法计算载流子迁移率，参数包括弹性模量、有效质量和形变势常数。
• 利用最大局域化 Wannier 函数（MLWF）计算贝里曲率，以探测自旋-谷耦合与拓扑特性。
• 通过声子色散关系与动力学稳定性分析评估结构稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何建立一种通用的结构设计原理，以实现具有可控电子性质的多样化二维 $MA_2Z_4$ 单层材料？
• RQ2 价电子数（VEC）在决定 $MA_2Z_4$ 单层材料电子相态中起什么作用？
• RQ3 哪些 $MA_2Z_4$ 结构表现出拓扑绝缘体或伊辛超导体行为，其潜在机制是什么？
• RQ4 能否通过特定的结构与成分调控，在 $MA_2Z_4$ 单层材料中实现自旋-谷极化？

主要发现

• $\alpha_1$-MoSi₂N₄、$\alpha_1$-WSi₂N₄ 和 $\beta_5$-MnBi₂Te₄ 单层材料已通过实验验证，证实了插层设计策略的有效性。
• 具有 32 或 34 个价电子（VEC）的 $MA_2Z_4$ 材料主要表现为具有直接或间接带隙的半导体。
• 具有 33 个 VEC 的材料表现出金属、半金属或自旋带隙半导体行为，具体取决于未配对电子的自旋极化。
• $\alpha_2$-WSi₂P₄ 单层表现出强烈的自旋-谷耦合，表明其在自旋-谷电子学应用中具有潜力。
• $\alpha_1$-TaSi₂N₄ 单层被预测为伊辛超导体，基于电子-声子耦合计算，其 $T_c$ 约为 10 K。
• $\beta_2$-SrGa₂Se₄ 单层被识别为拓扑绝缘体，其非平庸的 $Z_2$ 不变量及能带结构中的表面态已得到证实。