[论文解读] Study of Deep Generative Models for Inorganic Chemical Compositions

Yoshihide Sawada, Koji Morikawa+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 25, 2019

Machine Learning in Materials Science参考文献 33被引用 13

一句话总结

该论文提出了一种基于条件变分自编码器（VAE）和生成对抗网络（GAN）的模型，用于在不依赖晶体结构数据的情况下生成无机化学组成，采用包含物理描述符的原子集合表示法。带有物理描述符的条件GAN（CondGAN($τ}^{bp}$)）在生成具有所需物理性质的有效化学组成方面表现最佳，而基于Metropolis-Hastings的化合价校正方法在不降低生成质量的前提下显著提升了化学有效性。

ABSTRACT

Generative models based on generative adversarial networks (GANs) and variational autoencoders (VAEs) have been widely studied in the fields of image generation, speech generation, and drug discovery, but, only a few studies have focused on the generation of inorganic materials. Such studies use the crystal structures of materials, but material researchers rarely store this information. Thus, we generate chemical compositions without using crystal information. We use a conditional VAE (CondVAE) and a conditional GAN (CondGAN) and show that CondGAN using the bag-of-atom representation with physical descriptors generates better compositions than other generative models. Also, we evaluate the effectiveness of the Metropolis-Hastings-based atomic valency modification and the extrapolation performance, which is important to material discovery.

研究动机与目标

• 开发无需依赖晶体结构数据的深度生成模型，以生成无机化学组成，因为此类数据在材料数据库中通常难以获取。
• 评估条件GAN和VAE在生成具有所需物理性质的化学组成方面的有效性，重点关注化学组成的有效性与外推能力。
• 通过基于Metropolis-Hastings的修改方法强制执行原子化合价约束，以提升化学有效性。
• 评估生成模型在训练数据范围之外的物理性质上的外推性能，这对逆向材料设计至关重要。
• 确定用于无机组成生成的最佳数据表示方式（原子集合 vs. 搭载物理描述符的原子集合）。

提出的方法

• 使用条件变分自编码器（CondVAE）和条件GAN（CondGAN）生成以目标物理性质为条件的无机化学组成。
• 采用原子集合表示法（$τ}^b$）编码元素组成计数，并结合原子集合与物理描述符（$τ}^{bp}$）以包含原子级别的物理属性。
• 应用基于Metropolis-Hastings的算法，迭代校正生成组成中的原子化合价失衡，从而提升化学有效性。
• 在包含六万多个无机组成及其观测物理性质的Materials Project数据集上进行模型训练。
• 通过预测值与实际值之间的平均绝对误差（MAE）和均方根误差（RMSE）评估生成性能，并测量化合价违反次数与组成距离。
• 通过调整训练/测试划分方式，评估外推性能，以测试在训练范围外的物理性质上的表现。

实验结果

研究问题

• RQ1 与仅使用原子计数相比，输入表示中引入物理描述符是否能提升无机化学组成的生成质量？
• RQ2 带有物理描述符的条件GAN能否生成既化学有效又接近目标物理性质的化学组成？
• RQ3 基于Metropolis-Hastings的化合价校正方法在不降低生成性能的前提下，对减少化合价违反的效率如何？
• RQ4 生成模型在多大程度上能够外推至训练数据范围之外的物理性质？
• RQ5 在生成有效且目标物理性质匹配的无机化学组成方面，CondVAE与CondGAN哪个模型表现更优？

主要发现

• 使用原子集合与物理描述符表示法的CondGAN（CondGAN($τ}^{bp}$)）实现了最低的MAE（0.12 ± 0.00）和RMSE（0.20 ± 0.01），优于其他模型。
• 基于Metropolis-Hastings的化合价校正方法将平均化合价违反次数从1.02 ± 0.52显著降低至0.19 ± 0.24，大幅提升了化学有效性。
• 该校正方法维持了良好的生成性能，仅导致RMSE轻微上升（0.70 ± 0.18 vs. 0.70 ± 0.26），同时显著缩短了与最近有效组成之间的距离（1.63 ± 0.33 vs. 2.49 ± 0.78）。
• 模型的外推能力有限：当目标物理性质偏离训练范围越远，性能越差，表明需要更广泛的训练数据或强化学习方法。
• 在输入表示中引入物理描述符，相比仅使用原子计数，显著提升了生成性能。
• 部分组成（如Gd0.06Tb0.74Ac0.19和Al0.10Ho0.90）在MH校正后仍存在不平衡，表明当前校正方法的适用范围存在局限。