[论文解读] Study of spin-phonon coupling and magnetic field induced spin reorientation in polycrystalline multiferroic $GdFeO_3$

Anjali Panchwanee, ‬V. Raghavendra Reddy+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 18, 2016

Multiferroics and related materials被引用 5

一句话总结

本研究通过XRD、磁化率、温度与磁场依赖的⁵⁷Fe Mössbauer谱以及拉曼光谱，研究了多晶GdFeO₃中的自旋-声子耦合及磁场诱导的自旋重取向行为。研究在672.5 ± 0.2 K处确定了Néel转变，并测得临界指数β = 0.333 ± 0.003，首次提供了自旋-声子耦合及在T_N,Fe附近局部结构重排的直接证据，这些现象与多铁性行为密切相关。

ABSTRACT

The present work reports the preparation of polycrystalline multiferroic $GdFeO_3$ (GdFO) and characterization with x-ray diffraction (XRD), magnetization, temperature dependent Raman spectroscopy, temperature and magnetic field dependent $^{57}Fe$ M$\ddot{o}$ssbauer spectroscopy measurements. The sample is found to be phase pure from Rietveld refinement of XRD pattern. The M$\ddot{o}$ssbauer spectra measured in the presence of external magnetic field show the signatures of field induced spin reorientation transition, which are corroborated by magnetization measurements. From the temperature dependent variation of internal hyperfine field, N$\grave{e}$el transition temperature ($T_{N,Fe}$) of 672.5$\pm$0.2 K and critical exponent ($β$) of 0.333$\pm$0.003 is obtained. Temperature dependent (300 - 760 K) Raman spectroscopy measurements show the signatures of spin-phonon coupling and local structural re-arrangement across $T_{N,Fe}$.

研究动机与目标

• 研究多晶GdFeO₃中的磁性和结构相变，特别是Néel转变和自旋重取向行为。
• 确定自旋-声子耦合在Néel温度附近驱动局部结构重排的作用。
• 检验Fe³⁺或稀土Gd³⁺离子的磁有序是否负责稳定多铁性GdFeO₃中的铁电性。
• 利用Mössbauer谱（一种较少应用于多晶多铁材料的技术）验证多晶GdFeO₃中场诱导自旋重取向转变的存在。
• 关联超精细场演化与磁相变行为，并提取临界指数以表征相变的普遍性类。

提出的方法

• 采用Rietveld精修的X射线衍射（XRD）方法，确认多晶GdFeO₃的相纯度和结构参数。
• 进行温度与磁场依赖的⁵⁷Fe Mössbauer谱测量，以探测超精细场并检测自旋重取向转变。
• 开展磁化率测量，以佐证Mössbauer谱结果并确定磁相变温度。
• 实施温度依赖的拉曼光谱（300–760 K），分析声子模式位移、线宽及积分面积比，作为自旋-声子耦合的探针。
• 采用包含四声子过程的非谐模型拟合温度依赖的拉曼光谱数据：Γ(T) = A[1 + 2/(eˣ−1)] + B[1 + 3/(eʸ−1) + 3/(eʸ−1)²]，其中x = ħω₀/2k_BT，y = ħω₀/3k_BT。
• 分析拉曼模式的面积比与峰位分离，以检测自旋-晶格耦合及各向异性力常数的异常信号。

实验结果

研究问题

• RQ1 多晶GdFeO₃是否表现出磁场诱导的自旋重取向？能否通过Mössbauer谱检测到该现象？
• RQ2 多晶GdFeO₃中Fe³⁺的精确Néel转变温度（T_N,Fe）是多少？其关联的临界指数β为何值？
• RQ3 在T_N,Fe附近，拉曼光谱中是否存在自旋-声子耦合的特征信号？这些信号如何与结构和磁相变相关联？
• RQ4 通过拉曼光谱探测的Gd³⁺与Fe³⁺离子的振动动力学，如何反映与多铁性行为相关的局部结构重排？
• RQ5 Fe³⁺离子的磁有序在多大程度上影响GdFeO₃中铁电性的稳定，且独立于Gd³⁺有序的影响？

主要发现

• 通过Mössbauer谱中温度依赖的超精细场演化，确定多晶GdFeO₃中Fe³⁺的Néel转变温度为T_N,Fe = 672.5 ± 0.2 K。
• 从内超精细场的温度依赖性中提取出临界指数β = 0.333 ± 0.003，表明其属于三维海森堡型普遍性类。
• 外加磁场下的Mössbauer谱清晰显示出场诱导自旋重取向的特征，该结果得到同步磁化率测量的证实。
• 温度依赖的拉曼光谱在T_N,Fe附近显示出140 cm⁻¹模式的线宽与频率出现异常，表明存在自旋-声子耦合及晶格弛豫效应。
• 在T_N,Fe附近，拉曼模式面积比及峰位分离（如~140、160 cm⁻¹以及~250、459 cm⁻¹）的异常行为，为自旋-晶格耦合及各向异性力常数的存在提供了直接证据。
• Gd³⁺离子运动（140 cm⁻¹模式）与Fe³⁺自旋有序在T_N,Fe以下的关联，表明Fe³⁺磁有序对稀土亚晶格动力学具有长程影响，暗示其在多铁性耦合中的作用。