[论文解读] Sub-cycle coherent control of ionic dynamics via transient ionization injection

Qian Zhang, Hongqiang Xie+8 more|arXiv (Cornell University)|Nov 5, 2019

Laser-Matter Interactions and Applications被引用 5

一句话总结

本研究揭示，瞬态强场电离通过亚周期相干控制，将氮分子离子注入激发电子态，其驱动力为瞬时激光偏振与动态斯塔克位移。关键发现是，由于共振多光子跃迁，激发态中的离子布居数超过基态预测值，挑战了传统隧道电离理论，并为基于离子的量子光学与空气激光技术开辟了新途径。

ABSTRACT

We investigate the interwoven dynamic evolutions of neutral nitrogen molecules together with nitrogen ions created through transient tunnel ionization in an intense laser field. By treating the molecules as open quantum systems, it is found that considering real-time injection of ions and strong couplings among their electronic states, nitrogen molecular ions are primarily populated in the electronically excited states, rather than staying in the ground state as predicted by the well-known tunneling theory. The unexpected result is attributed to sub-cycle switch-on of time-dependent polarization by transient ionization and dynamic Stark shift mediated near-resonant multiphoton transitions. Their combined contribution also causes that the vibrational distribution of N$_2^+$ does not comply with Franck-Condon principle. These findings corroborate the mechanism of nitrogen molecular ion lasing and are likely to be universal. The present work opens a new route to explore the important role of transient ionization injection in strong-field induced non-equilibrium dynamics.

研究动机与目标

• 研究在强激光场中通过瞬态强场电离产生的氮分子离子的相干演化过程。
• 解决长期存在的问题：电离后离子-激光耦合是否可独立处理，特别是在亚周期电离过程中。
• 为开放量子多体系统建立一个将瞬态电离与激光-离子耦合同等处理的理论框架。
• 解释N₂⁺中非弗兰克-康登振动分布及出乎意料的激发态离子布居，与隧道电离理论预测相悖。
• 探索瞬态电离注入作为强场物理中生成离子相干性的机制的普适性。

提出的方法

• 将氮分子建模为在峰值强度为3×10¹⁴ W/cm²、脉宽15 fs、中心波长800 nm的强激光场下的开放量子系统。
• 采用MO-ADK理论计算从HOMO、HOMO-1和HOMO-2轨道的瞬态电离速率，其电离能分别为15.6 eV、17 eV和18.8 eV。
• 求解电离-耦合方程，模拟N₂⁺电子态与振动态之间的时间依赖布居重分布。
• 通过频率依赖的布居扫描分析共振条件，识别出在900 nm处的三光子共振和在1560 nm处的五光子共振。
• 通过改变激光包络相位φ，实施亚周期控制，探测对B态（v=0）布居的干涉效应。
• 对相位依赖的布居进行傅里叶变换，提取多光子缀饰与干涉效应的贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 在强场电离过程中，瞬态电离注入如何影响N₂⁺电子态之间的布居分布？
• RQ2 亚周期激光偏振切换在多大程度上破坏时间反演对称性并增强激发态离子布居？
• RQ3 为何在强激光场存在下，N₂⁺的振动分布偏离弗兰克-康登原理？
• RQ4 由动态斯塔克位移介导的共振多光子跃迁是否能显著增加特定离子态（如B态，v=0）的布居？
• RQ5 激光包络的相位与延迟如何影响离子化系统中的相干布居控制？

主要发现

• 由于亚周期激光偏振切换与动态斯塔克位移，N₂⁺激发态B（v=0）的布居显著增强，超出基态预测值。
• 在900 nm处出现B（v=0）的三光子共振峰，偏离无场共振波长1173 nm，表明斯塔克位移引起的共振频移。
• 共振波长的偏移与激光频率无关，但与峰值强度呈线性依赖关系，证实了瞬时偏振在斯塔克位移中的作用。
• B（v=0）布居随激光包络相位φ的调制呈现π周期性，但最大值不在φ=0处，最小值也不在φ=π/2处，表明存在超越纯偏振效应的多通道干涉。
• 随着电离后相互作用时间的减少，B（v=0）的布居呈衰减趋势，表明相干布居积累需要足够的耦合时间。
• 瞬态电离诱导的相干性坍塌与共振多光子耦合的共同作用，解释了N₂⁺中非弗兰克-康登振动分布的成因。