[论文解读] Sub-gap optical response across the structural phase transition in van der Waals layered \alpha-RuCl$_3$

S. Reschke, F. Mayr+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 13, 2018

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 60被引用 14

一句话总结

本研究结合太赫兹、远红外和中红外光谱，以及磁性、热力学和热膨胀测量，研究了α-RuCl3在单斜相到菱形相结构相变过程中的亚带隙光学响应。研究发现相变温度以上存在一个狭窄的电子激发态，介电损耗谱复杂，暗示可能存在Kitaev物理行为，且声子与自旋-轨道激发态的对称性驱动变化极小，表明尽管整体结构对称性发生变化，局域分子层对称性仍主导电子行为。

ABSTRACT

We report magnetic, thermodynamic, thermal expansion, and on detailed optical experiments on the layered compound $\alpha$-RuCl$_3$ focusing on the THz and sub-gap optical response across the structural phase transition from the monoclinic high-temperature to the rhombohedral low-temperature structure, where the stacking sequence of the molecular layers is changed. This type of phase transition is characteristic for a variety of tri-halides crystallizing in a layered honeycomb-type structure and so far is unique, as the low-temperature phase exhibits the higher symmetry. One motivation is to unravel the microscopic nature of spin-orbital excitations via a study of temperature and symmetry-induced changes. We document a number of highly unusual findings: A characteristic two-step hysteresis of the structural phase transition, accompanied by a dramatic change of the reflectivity. An electronic excitation, which appears in a narrow temperature range just across the structural phase transition, and a complex dielectric loss spectrum in the THz regime, which could indicate remnants of Kitaev physics. Despite significant symmetry changes across the monoclinic to rhombohedral phase transition, phonon eigenfrequencies and the majority of spin-orbital excitations are not strongly influenced. Obviously, the symmetry of the single molecular layers determine the eigenfrequencies of most of these excitations. Finally, from this combined terahertz, far- and mid-infrared study we try to shed some light on the so far unsolved low energy (< 1eV) electronic structure of the ruthenium $4d^5$ electrons in $\alpha$-RuCl$_3$.

研究动机与目标

• 理解α-RuCl3在结构相变过程中自旋-轨道激发的微观起源。
• 研究堆叠序列变化在调控范德华层状材料中电子与振动响应方面的作用。
• 阐明低于1 eV的亚带隙电子激发谱的性质，特别是其在相变附近出现的机制。
• 评估所观测到的光学特征是否为Kitaev物理的特征，还是常规电子跃迁的体现。

提出的方法

• 在1 meV至1 eV能量范围内进行高分辨率太赫兹、远红外和中红外反射率与透射率测量。
• 通过SQUID磁力仪、比热和热膨胀测量表征磁性和结构相变。
• 采用大脉冲法，通过加热与冷却过程中热响应的不对称性，区分一级相变与二级相变。
• 利用群论分析声子模式，并将结果拟合至C2/m和R3̄对称性下的A2u与Eu不可约表示。
• 将实验光学数据与自旋-轨道耦合及三重晶体场分裂的理论模型进行比较。
• 采用介电损耗光谱技术探测电子跃迁，并识别可能与Kitaev相关激发相关的信号。

实验结果

研究问题

• RQ1 α-RuCl3的结构相变中为何出现两步滞后行为，其对光学响应有何影响？
• RQ2 为何瞬态电子激发仅在相变温度以上极窄的温度窗口内出现？
• RQ3 尽管对称性发生显著变化，声子与自旋-轨道激发谱在单斜相到菱形相转变过程中变化程度如何？
• RQ4 太赫兹频段中复杂的介电损耗谱是否可解释为Kitaev自旋液体物理的残余特征？
• RQ5 堆叠缺陷与层间位移如何影响该范德华异质结构中电子态密度？

主要发现

• 在100 K的温度范围内观察到结构相变的两步滞后行为，伴随反射率的剧烈变化。
• 电子激发仅在相变温度以上极窄的温度范围内出现，在低温相与高温相中均不存在。
• 太赫兹频段的介电损耗谱表现出复杂且混合的电偶极与磁偶极特征，可能暗示Kitaev物理的残余信号。
• 尽管整体对称性从单斜相变为菱形相，大多数声子本征频率与自旋-轨道激发态基本保持不变，表明局域分子层对称性占主导地位。
• 识别出五个亚带隙自旋-轨道激发态，能量分别为73、277、474、542和752 meV，其中73 meV的峰可能源于电子跃迁，而非多声子散射。
• 400 meV的激发态具有瞬态特性，仅在结构转变过程中出现，表明层间堆叠与电子结构之间存在耦合，类似于扭曲双层石墨烯的行为。