[论文解读] Successive magnetic phase transitions with magnetoelastic and magnetodielectric coupling in the ordered triple perovskite Sr$_3$CaRu$_2$O$_9$

Arun Kumar, Pascal Manuel+1 more|arXiv (Cornell University)|Jul 12, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 4

一句话总结

本研究调查了具有单斜 P2₁/c 结构的有序三钙钛矿 Sr₃CaRu₂O₉，通过直流磁化率和中子衍射揭示了在约 190 K 和约 160 K 处存在两个连续的磁性转变。研究通过晶胞体积变化和 Ru-Ru 键距变化表明了强烈的磁致弹性耦合，并通过介电异常现象证实了磁电耦合，推动了对具有多重功能响应的自旋-轨道耦合三钙钛矿的理解。

ABSTRACT

We report a comprehensive temperature-dependent investigation of the 1:2 ordered triple perovskite system Sr$_3$CaRu$_2$O$_9$. It crystallizes in the monoclinic structure with space group $P21/c$, consisting of corner-sharing CaO$_6$ and RuO$_6$ octahedra. Using DC magnetization and neutron diffraction measurements, we show that this system undergoes successive magnetic transitions ~190 K and ~160 K. From the analysis of the temperature-dependent neutron diffraction and dielectric data, we demonstrate two distinguishing features of the Sr$_3$CaRu$_2$O$_9$ system: (i) magnetoelastic coupling associated with the two magnetic transitions, as revealed by a change in the unit cell volume, direct Ru-Ru distance, and bond angles and (ii) magnetodielectric coupling, as revealed by the anomalies across the two magnetic transitions. The present results would add significantly to the current understanding of the triple perovskites with incipient spin-orbit coupling.

研究动机与目标

• 理解有序三钙钛矿 Sr₃CaRu₂O₉ 中磁性和结构的演化过程。
• 确定该体系中磁性相变的性质和顺序。
• 探测在具有临界自旋-轨道耦合的体系中磁致弹性与磁电耦合的存在及其起源。
• 关联复杂氧化物中结构畸变与电子及磁性相变之间的关系。

提出的方法

• 采用直流磁化率测量检测磁性转变并表征磁有序行为。
• 利用温度依赖性中子衍射测定结构参数，并追踪相变过程中原子位置、键长和键角的变化。
• 进行介电测量以检测表征磁电耦合的异常现象。
• 对晶胞体积、Ru-Ru 距离和键角的分析用于量化磁致弹性效应。
• 以单斜 P2₁/c 结构作为结构精修和对称性分析的参考。
• 通过对比磁性、结构和介电数据，建立相变与耦合机制之间的关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 Sr₃CaRu₂O₉ 中磁性相变的临界温度及其性质是什么？
• RQ2 在磁性相变过程中，晶胞体积、Ru-Ru 距离和键角等结构参数如何演变？
• RQ3 Sr₃CaRu₂O₉ 中是否存在磁致弹性耦合，其在结构变化中如何表现？
• RQ4 该体系是否表现出磁电耦合，且是否与磁性相变相关？
• RQ5 自旋-轨道耦合效应如何影响该三钙钛矿中观察到的多功能行为？

主要发现

• Sr₃CaRu₂O₉ 在约 190 K 和 160 K 处表现出两个连续的磁性相变，该结果通过直流磁化率和中子衍射得到证实。
• 在两个相变温度处均观察到晶胞体积的显著变化，表明存在强烈的磁致弹性耦合。
• Ru-Ru 键距和 Ru-O-Ru 键角在两个转变温度处表现出明显差异，证实了与磁有序相关的结构重排。
• 介电测量在 190 K 和 160 K 处均显示异常，为磁电耦合的存在提供了直接证据。
• 对结构、磁性和介电数据的综合分析揭示了晶格畸变、磁有序与电子响应之间存在强烈相互作用。
• 这些结果凸显了临界自旋-轨道耦合在促成有序三钙钛矿中复杂多功能行为中的关键作用。