[论文解读] Sulfur depletion in dense clouds and circumstellar regions I. H2S ice abundance and UV-photochemical reactions in the H2O-matrix
本研究通过在超高真空条件下模拟H2S冰与H2O冰混合物的紫外照射,调查了致密星际云和原恒星区域中的硫元素耗竭现象。利用原位中红外光谱和程序升温脱附技术,研究发现H2S:H2O冰的光化学处理会产生难挥发的硫聚合物(S2–S8),这些物质很可能解释了缺失的硫元素;原恒星中H2S冰的丰度被限制在相对于H2O的0.7%以下。
This work aims to study the unexplained sulfur depletion observed toward dense clouds and protostars. We made simulation experiments of the UV-photoprocessing and sublimation of H2S and H2S:H2O ice in dense clouds and circumstellar regions, using the Interstellar Astrochemistry Chamber (ISAC), a state-of-the-art ultra-high-vacuum setup. The ice was monitored in situ by mid-infrared spectroscopy in transmittance. Temperature-programmed desorption (TPD) of the ice was performed using a quadrupole mass spectrometer (QMS) to detect the volatiles desorbing from the ice. Comparing our laboratory data to infrared observations of protostars we obtained a more accurate upper limit of the abundance of H2S ice toward these objects. We determined the desorption temperature of H2S ice, which depends on the initial H2S:H2O ratio. UV-photoprocessing of H2S:H2O ice led to the formation of several species. Among them, H2S2 was found to photodissociate forming S2 and, by elongation, other species up to S8, which are refractory at room temperature. A large fraction of the missing sulfur in dense clouds and circumstellar regions could thus be polymeric sulfur residing in dust grains.
研究动机与目标
- 为解决长期以来存在于致密星际云和原恒星区域中硫元素在气相中丰度低于宇宙丰度的谜题。
- 研究冰粒包膜在H2O冰基质中通过紫外光化学处理H2S的作用,从而将硫元素封存。
- 确定H2S及其光产物在星际条件下脱附行为和红外光谱特征。
- 评估H2S冰及其光产物在天文观测中的可探测性,特别是针对原恒星。
- 探讨S2–S8等难挥发硫物种的形成路径,这些物种可能解释星际储库中缺失的硫元素。
提出的方法
- 在超高真空环境下的星际天体化学腔室(ISAC)中进行实验室模拟,以复现致密云和原恒星冰的条件。
- 制备不同初始H2S/H2O比例(从纯H2S到H2O中含2% H2S)的H2S:H2O冰混合物,并暴露于真空紫外(VUV)辐射下。
- 利用原位中红外透射光谱实时监测冰的成分,以追踪分子特征和光化学过程。
- 通过四极质谱仪(QMS)进行程序升温脱附(TPD),测量脱附温度和挥发性产物。
- 将实验室红外光谱与ISO-SWS对原恒星W33A和IRAS18316-0602的观测结果进行比较,推导出H2S冰丰度的上限。
- 通过紫外照射和质谱分析,研究硫物种(包括H2S2、HS•、S2和硫聚合物S3–S8)的光致生成。
实验结果
研究问题
- RQ1基于实验室模拟光谱,原恒星环境中H2S冰相对于H2O冰的丰度上限是多少?
- RQ2冰基质中H2O的存在如何影响H2S的脱附温度和行为?
- RQ3在H2S:H2O冰混合物的紫外照射过程中会形成哪些含硫光产物?
- RQ4实验中形成的难挥发硫物种(如S2–S8)是否能解释观测到的星际硫元素耗竭?
- RQ5H2S冰光解产物是否可通过当前红外观测或未来的亚毫米波(ALMA)观测探测到?
主要发现
- 纯H2S冰的脱附温度约为82 K,而在富含H2O的基质中,H2S以两个脱附峰(145 K和163 K)共同脱附,与先前研究一致。
- 基于与ISO观测的比较,H2S冰相对于H2O的丰度上限在W33A为0.7%,在IRAS18316-0602为0.13%。
- H2S:H2O冰经紫外照射后发生光解离,生成H2S2、HS•和S2,后者进一步聚合成难挥发的硫聚合物(S3–S8)。
- S8是主要的难挥发硫产物,即使在初始H2S丰度较低(相对于H2O约2%)时也占主导,表明聚合反应效率极高。
- SO2、HSO3−、HSO4−和H2SO4等光产物在100–200 K之间脱附,但硫聚合物在冰升华后仍被保留在颗粒包膜中。
- 通过H2S光化学处理形成硫聚合物为致密云和原恒星区域中缺失的硫元素提供了一个可行的储库,从而解释了观测到的硫元素耗竭。
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