[论文解读] Superconductivity above 120 kelvin in a chain link molecule

Ren‐Shu Wang, Yun Gao+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 20, 2017

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 16被引用 29

一句话总结

本研究通过固态掺杂与高温退火，在链状连接的有机分子钾掺杂对三联苯中实现了123 K的超导性。超导转变通过SQUID磁力仪测量中明显的迈斯纳效应信号以及拉曼光谱得到证实，后者揭示了与分子超导体在常压下高Tc行为相关的双极化子态和结构变化。

ABSTRACT

The search for new superconducting compounds with higher critical temperatures $T_{c}^{\prime}$s has long been the very heart of scientific research on superconductivity. It took 75 years for scientists to push the $T_{c}$ above liquid nitrogen boiling temperature since the discovery of superconductivity. So far, the record high $T_{c}$ of about 130 K at atmosphere pressure was reported in some multilayer Hg(Tl)-Ba-Ca-Cu-O compounds. Meanwhile, sulfur hydride system holds the highest $T_{c}$ of around 200 K at high pressure of about 150 GPa. While keeping these records for superconductivity, either the toxicity of these superconductors or the requirement of extreme pressure condition for superconductivity limits their technology applications. Here we show that doping a chain link molecule $-$ $p$-terphenyl by potassium can bring about superconductivity at 123 K at atmosphere pressure, which is comparable to the highest $T_{c}$ in cuprates. The easy processability, light weight, durability of plastics, and environmental friendliness of this kind of new superconductor have great potential for the fine-tuning of electrical properties. This study opens a window for exploring high temperature superconductivity in chain link organic molecules.

研究动机与目标

• 探索具有扩展链状结构的有机分子体系中的高温超导性。
• 确定像对三联苯这样的链状芳香分子是否能在常压下实现120 K以上的超导性。
• 研究掺杂诱导的极化子和双极化子在有机半导体中实现高Tc超导性中的作用。
• 建立一种可扩展、环境友好的方法，利用简单有机材料制备分子超导体。

提出的方法

• 将纯化对三联苯（99.5%）与高纯度钾（99%）按3:1摩尔比混合。
• 在高真空（1 × 10⁻⁴ Pa）下将混合物密封于石英管中，并在443–533 K温度下退火24至168小时。
• 样品转移至超干手套箱（O₂/H₂O < 1 ppm）中进行处理和测量。
• 使用SQUID磁力仪（Quantum Design MPMS3）在1.8至300 K范围内测量直流磁化率，采用场冷和零场冷协议。
• 室温下使用660 nm激光（功率<1 mW）进行拉曼光谱测量，以探测振动模式并检测极化子/双极化子信号。
• 测量磁化率随外场的变化，以确认迈斯纳效应并估算上临界场Hc2。

实验结果

研究问题

• RQ1 当碱金属掺杂时，链状连接的有机分子对三联苯是否能在120 K以上表现出超导性？
• RQ2 极化子和双极化子在该分子体系中实现高Tc超导性的机制是什么？
• RQ3 掺杂对三联苯中的结构和振动变化如何与超导性的出现相关联？
• RQ4 能否通过掺杂浓度和寡苯类分子结构调控超导转变温度？
• RQ5 观察到的对三联苯中的超导性是否与无自旋双极化子介导的BCS型配对一致？

主要发现

• 在钾掺杂对三联苯中明确观测到123 K的超导性，场冷和零场冷测量中磁化率均出现急剧下降，证实了超导转变。
• 在100 K下，磁化率随外加磁场线性减小至130 Oe，表明为第二类超导态，验证了迈斯纳效应。
• 随着外加磁场增加，超导转变温度系统性降低，100 K时上临界场Hc2超过3 T。
• 拉曼光谱显示存在双极化子，表现为1474 cm⁻¹和1216 cm⁻¹处的新吸收带，以及1290、1313和1348 cm⁻¹处的C–C伸缩模式发生频移。
• C–H伸缩模式的抑制以及771 cm⁻¹和1165 cm⁻¹处极化子模式的出现，表明掺杂后电子结构发生显著重排。
• 双极化子浓度高，表现为拉曼谱带强度大且伴有高频肩峰，与123 K的高Tc密切相关，表明双极化子态与高Tc超导性之间存在强关联。