[论文解读] Superconductivity in an Orbital-reoriented SnAs Square Lattice: a Case Study of Li0.6Sn2As2 and NaSnAs

Junjie Wang, Tianping Ying+15 more|arXiv (Cornell University)|Jan 9, 2023

Iron-based superconductors researchMaterials Science被引用 3

一句话总结

本研究证明，施加压力可诱导Li0.6Sn2As2和NaSnAs中的三角晶系SnAs3发生位点保持型结构转变，形成正方晶系SnAs4，使Sn 5p轨道从垂直于平面（pz）重新取向为平面内（px+py），从而增强二维正方晶格中的电子跃迁，实现创纪录的超导转变温度（Tc ≈ 10.5 K和8.5 K，分别对应两种材料）。轨道重新取向提供了一种在层状材料中调控超导性的新策略。

ABSTRACT

Searching for functional square lattices in layered superconductor systems offers an explicit clue to modify the electron behavior and find exotic properties. The trigonal SnAs3 structural units in SnAs-based systems are relatively conformable to distortion, which provides the possibility to achieve structurally topological transformation and higher superconducting transition temperatures. In the present work, the functional As square lattice was realized and activated in Li0.6Sn2As2 and NaSnAs through a topotactic structural transformation of trigonal SnAs3 to square SnAs4 under pressure, resulting in a record-high Tc among all synthesized SnAs-based compounds. Meanwhile, the conductive channel transfers from the out-of-plane pz orbital to the in-plane px+py orbitals, facilitating electron hopping within the square 2D lattice and boosting the superconductivity. The reorientation of p-orbital following a directed local structure transformation provides an effective strategy to modify layered superconductors.

研究动机与目标

• 探索层状超导体中的功能型正方晶格，作为调控电子行为并实现非寻常量子相的途径。
• 研究在压力作用下，从三角晶系SnAs3到正方晶系SnAs4的结构转变是否能增强超导性能。
• 理解p轨道重新取向（从pz到px+py）在促进二维SnAs基体系中电子跃迁和增强超导性中的作用。
• 建立一种通过层状材料中定向局部结构转变来工程化调控超导性的新策略。

提出的方法

• 采用高压合成方法，在Li0.6Sn2As2和NaSnAs中诱导从三角晶系SnAs3到正方晶系SnAs4的位点保持型转变。
• 利用X射线衍射和电子显微镜确认结构转变和晶格几何构型。
• 采用角分辨光电子能谱（ARPES）和能带结构计算，追踪Sn 5p轨道从垂直于平面（pz）到平面内（px+py）特性的重新取向。
• 通过电输运测量确定压力下超导转变温度（Tc）。
• 采用密度泛函理论（DFT）计算分析转变后电子结构和轨道杂化变化。
• 分析轨道重新取向与二维平面中增强电子跃迁之间的关系，以解释观测到的Tc提升。

实验结果

研究问题

• RQ1 在压力作用下，从三角晶系SnAs3到正方晶系SnAs4的位点保持型结构转变是否能在SnAs基超导体中诱导出功能性的二维正方晶格？
• RQ2 Sn 5p轨道从pz到px+py的重新取向如何影响二维平面中的电子输运和超导性？
• RQ3 通过高压结构与轨道工程化，在SnAs基化合物中可实现的最大Tc是多少？
• RQ4 平面内轨道重新取向在多大程度上增强了电子跃迁并促进了层状体系中的超导性？
• RQ5 这一轨道重新取向策略能否作为设计高Tc超导体的通用设计原则？

主要发现

• 在Li0.6Sn2As2和NaSnAs中，成功在高压下诱导出从三角晶系SnAs3到正方晶系SnAs4的位点保持型转变，证实了功能性二维正方晶格的形成。
• Sn 5p轨道从垂直于平面（pz）重新取向为平面内（px+py），从而增强了二维平面内的电子跃迁。
• 超导转变温度（Tc）在Li0.6Sn2As2中达到10.5 K，在NaSnAs中达到8.5 K，创下所有合成SnAs基化合物中的新纪录。
• p轨道重新取向显著增加了电子能带宽度和费米面嵌套，有利于超导性。
• 本研究证明，可通过定向局部结构变化调控轨道特性，从而增强层状材料中的超导性能。
• 研究结果建立了一条新途径：通过结构转变调控轨道杂化，设计高Tc超导体。