[论文解读] Superconductivity in Fluorine-Arsenide Sr_{1-x}La_xFeAsF

Xiyu Zhu, Fei Han+4 more|arXiv (Cornell University)|Oct 14, 2008

Iron-based superconductors research被引用 3

一句话总结

该论文报道了在氟砷化锶掺镧化合物 Sr1-xLa x FeAsF 中发现超导电性，Tc 为 32 K，通过在母相 SrFeAsF 中用 La 替代实现电子掺杂。该材料以 ZrCuSiAs 结构结晶，其中 DvF（二价金属氟化物）块取代了 REO 层，从而形成一类新型铁砷基超导体，其超导电性源于被抑制的自旋密度波态，为实现更高 Tc 的铁砷基超导体提供了新途径。

ABSTRACT

Since the discovery of superconductivity\cite{1} at 26 K in oxy-pnictide $LaFeAsO_{1-x}F_x$, enormous interests have been stimulated in the fields of condensed matter physics and material sciences. Among the five different structures in this broad type of superconductors\cite{2,3,4,5,6}, the ZrCuSiAs structure has received special attention since the $T_c$ has been quickly promoted to 55-56 K\cite{7,8,9,10,11} in fluorine doped oxy-pnictides REFeAsO (RE = rare earth elements). The superconductivity can also be induced by applying a high pressure to the undoped samples\cite{12,13}. The mechanism of superconductivity in the FeAs-based system remains unclear yet, but it turns out to be clear that any change to the structure or the building blocks will lead to a change of the superconducting transition temperatures. In this Letter, we report the fabrication of the new family of compounds, namely fluorine-arsenides DvFeAsF (Dv = divalent metals) with the ZrCuSiAs structure and with the new building block DvF instead of the REO (both the layers DvF and REO have the combined cation state of "+1"). The undoped parent phase has a Spin-Density-Wave like transition at about 173 K for SrFeAsF, 118 K for CaFeAsF and 153 K for EuFeAsF. By doping electrons into the system the resistivity anomaly associated with this SDW transition is suppressed and superconductivity appears at 32 K in the fluorine-arsenide Sr$_{1-x}$La$_x$FeAsF (x = 0.4). Our discovery here initiates a new method to obtain superconductors in the FeAs-based system.

研究动机与目标

• 通过用具有相同净阳离子电荷（+1）的替代结构块替换 ZrCuSiAs 结构化合物中的 REO 层，探索新型铁砷基超导体。
• 研究二价金属氟化物（DvF，Dv = Sr, Ca, Eu）是否可形成与 REFeAsO 相同结构的稳定母相，并在电子掺杂后表现出超导电性。
• 确定通过在 SrFeAsF 中用 La 替代是否可诱导出比以往类似体系中观测到的更高转变温度的超导电性。
• 确认超导性质并排除来自 SrFe2As2 或 LaFeAsO 等其他相的污染。
• 确立通过阳离子取代实现的结构与电子调制在调控超导转变温度中的作用。

提出的方法

• 在手套箱中，O2 和 H2O 含量低于 0.1 ppm 的氩气气氛下，通过两步固态反应法合成多晶 DvFeAsF（Dv = Sr, Ca, Eu）和 Sr1-xLa x FeAsF（x = 0–0.4）。
• 使用 FeF3 和金属 Fe 作为 Fe 和 F 的来源，结合由元素粉末合成的 DvAs 和 LaAs 前驱体。
• 在 950 °C 下进行高温固态烧结 60 小时，随后在 1000 °C 下进行第二次烧结以提高相纯度。
• 利用 X 射线衍射（XRD）表征晶体结构，确认其为四层 ZrCuSiAs 结构，掺杂样品的晶格参数为 a ≈ 3.98 Å 和 c ≈ 8.96 Å。
• 在物理性质测量系统（PPMS）中使用六探针技术测量电阻率，通过反转电流方向以消除热电势的影响。
• 使用 SQUID 磁力计进行零场冷却磁性测量，通过抗磁性转变确认体超导电性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否用具有相同净阳离子电荷（+1）的 DvF（二价金属氟化物）块取代 REFeAsO 超导体中的 REO 层，以形成新型铁砷基超导体？
• RQ2 在 SrFeAsF 中通过 La 掺杂实现的电子掺杂是否抑制自旋密度波（SDW）转变并诱导超导电性？其 Tc 为多少？
• RQ3 Sr1-xLa x FeAsF 中的超导转变温度与 Co 掺杂的 SrFeAsF 或其他铁砷基体系相比如何？
• RQ4 所观测到的超导电性是否可归因于 SrFe2As2 或 LaFeAsO 等二次相的形成？如何排除这种可能性？
• RQ5 母相中的结构/SDW 转变温度与电子掺杂后超导电性起始之间存在何种关系？

主要发现

• 母相 SrFeAsF 在 173 K 处表现出电阻率异常，对应于自旋密度波（SDW）或结构相变，该结果通过磁化率和磁阻测量得到证实。
• 通过在 SrFeAsF 中用 La 掺杂实现的电子掺杂抑制了 SDW 转变，其转变温度从 173 K 降低至 x = 0.2 时的约 60 K，并在 x = 0.4 时完全消失。
• 在 Sr0.6La0.4FeAsF 中观测到 32 K（起始）的超导转变，零电阻在 24.6 K 时实现，相较于以往报道的 SrFe1-xCo x AsF（Tc = 4 K）显著提升了 Tc。
• x = 0.4 样品的电阻率在正常态表现出线性温度依赖性，类似于电子掺杂的 LaFeAsO0.9F0.1，与空穴掺杂体系形成鲜明对比。
• 零场冷却 SQUID 测量结果证实了体超导电性，其在约 27 K 处出现抗磁性转变，与电阻率起始温度一致。
• XRD 图谱未显示 SrFe2As2 或 LaFeAsO 相的迹象，且氧含量低于 0.1 ppm，排除了 LaFeAsO 污染的可能性，证实超导电性为 Sr1-xLa x FeAsF 的本征性质。