[论文解读] Superconductivity induced by cobalt doping in iron-based oxyarsenides

Guang‐Han Cao, Cao Wang+7 more|ArXiv.org|Jul 8, 2008

Iron-based superconductors research参考文献 25被引用 3

一句话总结

本研究证明，在LaFeAsO的Fe2As2导电层中掺杂钴，即使钴具有磁性，也能在Tc ~10 K时诱导出超导性，掺杂量低至2.5%即可实现，这挑战了传统观点，即磁性掺杂剂会破坏超导性。超导转变温度在x ≈ 0.075处达到峰值13 K，随后下降，表明Tc(x)呈现类似铜氧化物的穹顶形曲线，但存在显著差异，包括正常态表现出半导体行为，以及通过双交换机制抑制自旋密度波序，暗示一种非传统的、巡游电子驱动的超导机制。

ABSTRACT

Chemical doping has recently become a very important strategy to induce superconductivity especially in complex compounds. Distinguished examples include Ba-doped La$_2$CuO$_4$ (the first high temperature superconductor), K-doped BaBiO$_3$, K-doped C$_{60}$ and Na$_{x}$CoO$_{2}\cdot y$H$_{2}$O. The most recent example is F-doped LaFeAsO, which leads to a new class of high temperature superconductors. One notes that all the above dopants are non-magnetic, because magnetic atoms generally break superconducting Cooper pairs. In addition, the doping site was out of the (super)conducting structural unit (layer or framework). Here we report that superconductivity was realized by doping magnetic element cobalt into the (super)conducting-active Fe$_2$As$_2$ layers in LaFe$_{1-x}$Co$_{x}$AsO. At surprisingly small Co-doping level of $x$=0.025, the antiferromagnetic spin-density-wave transition in the parent compound is completely suppressed, and superconductivity with $T_c\sim $ 10 K emerges. With increasing Co content, $T_c$ shows a maximum of 13 K at $x\sim 0.075$, and then drops to below 2 K at $x$=0.15. This result suggests essential differences between previous cuprate superconductor and the present iron-based arsenide one.

研究动机与目标

• 研究在LaFeAsO的Fe2As2导电层中掺杂磁性钴是否能诱导超导性，以挑战长期以来认为磁性离子会破坏超导配对的信念。
• 研究LaFe1-xCoxAsO的电子相图，并与氟掺杂类似物进行比较，特别关注自旋密度波（SDW）序的抑制和超导性的出现。
• 确定钴掺杂对磁性和电子结构的调控作用，特别是Fe与Co之间的双交换是否破坏母相中的几何阻挫反铁磁序。
• 明确该体系中超导性是否源于向Fe2As2层的电子掺杂，以及正常态在Tc以上是否表现出金属性或半导体行为。

提出的方法

• 采用真空中的固相反应法合成多晶LaFe1-xCoxAsO样品，使用LaAs、La2O3、FeAs、Fe2As和Co3O4的化学计量混合物，合成过程在充满氩气的手套箱中进行，以防止氧化。
• 利用X射线衍射（XRD）确认相纯度和结构完整性，通过四角晶系P4/nmm空间群和Vegard定律对晶格参数进行精修，以验证钴的固溶。
• 采用Quantum Design MPMS-5系统测量电阻率和磁化率（χ），以识别超导转变、结构转变和磁性异常。
• 采用高压合成以排除氧缺位作为超导性原因的可能性，因为氧缺位样品通常表现出a-和c-晶格参数减小，而本研究中未观察到此现象。
• 基于电阻率、磁化率和XRD数据构建电子相图，Tc通过电阻率下降确定，χ通过10 Oe场冷协议获得。
• 基于交换作用和双交换机制的理论分析，解释自旋密度波序的抑制以及钴在破坏几何阻挫反铁磁态中的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管传统观点认为磁性离子会破坏库珀对，但在LaFeAsO的Fe2As2层中掺杂磁性钴是否仍能诱导出超导性？
• RQ2 钴掺杂如何影响母相中自旋密度波（SDW）序的抑制？其背后的机制是什么？
• RQ3 为何超导转变温度Tc在x ≈ 0.075处达到峰值后随进一步钴掺杂而下降？与氟掺杂体系相比有何异同？
• RQ4 钴掺杂的LaFe1-xCoxAsO在Tc以上的正常态表现出金属性还是半导体行为？这对电子态意味着什么？
• RQ5 Fe与Co之间的双交换在破坏Fe2As2平面中几何阻挫反铁磁序方面起什么作用？

主要发现

• 在仅2.5%钴掺杂（x = 0.025）时，超导性即在Tc ≈ 10 K时出现，完全抑制了母相在137 K处的反铁磁自旋密度波（SDW）转变。
• 超导转变温度Tc在x ≈ 0.075处达到最大值13 K，形成类似铜氧化物的穹顶形Tc(x)曲线，但超导区域更窄。
• Tc以上正常态表现出半导体行为，尽管在高温下具有金属性导电，表明其电子态复杂，与常规金属显著不同。
• 晶格参数显示晶胞体积随钴掺杂线性减小，其中c轴显著收缩，而a轴几乎保持不变，证实钴成功取代了Fe2As2层中的铁。
• a轴无明显收缩，排除了氧缺位是超导性原因的可能性，因为氧缺位样品通常同时表现出a-和c-晶格参数减小。
• 理论分析表明，钴掺杂诱导了Fe与Co之间的双交换，通过引入铁磁耦合破坏了阻挫反铁磁序，从而解释了SDW序的快速抑制。