[论文解读] Symmetry of re-entrant tetragonal phase in Ba1-xNaxFe2As2: Magnetic versus orbital ordering mechanism

D. D. Khalyavin, S W Lovesey+6 more|UCL Discovery (University College London)|Sep 18, 2014

Iron-based superconductors research被引用 6

一句话总结

本研究通过朗道理论中的对称性分析，区分了Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂在再entrant四边形相中的磁性与轨道有序机制。研究识别出轨道有序对应的空间群为P4/mnc′和I422′，而磁性有序则对应I4/mmm′。共振X射线衍射提供了一种确定的实验方法，通过宇称依赖的布拉格衍射峰来区分这两种机制。

ABSTRACT

Magneto-structural phase transitions in Ba1-xAxFe2As2 (A = K, Na) materials are discussed for both magnetically and orbitally driven mechanisms, using a symmetry analysis formulated within the Landau theory of phase transitions. Both mechanisms predict identical orthorhombic space-group symmetries for the nematic and magnetic phases observed over much of the phase diagram, but they predict different tetragonal space-group symmetries for the newly discovered re-entrant tetragonal phase in Ba1-xNaxFe2As2 (x ~ 0.24-0.28). In a magnetic scenario, magnetic order with moments along the c-axis, as found experimentally, does not allow any type of orbital order, but in an orbital scenario, we have determined two possible orbital patterns, specified by P4/mnc1' and I4221' space groups, which do not require atomic displacements relative to the parent I4/mmm1' symmetry and, in consequence, are indistinguishable in conventional diffraction experiments. We demonstrate that the three possible space groups are however, distinct in resonant X-ray Bragg diffraction patterns created by Templeton & Templeton scattering. This provides an experimental method of distinguishing between magnetic and orbital models.

研究动机与目标

• 解决Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂中再entrant四边形相的性质，该相表现出对称性破缺但无传统原子位移。
• 确定相变是由磁性有序（面内或面外磁矩）还是轨道有序驱动。
• 识别出在共振X射线散射中可实验区分的特征，以区分每种机制所预测的空间群。
• 阐明自旋-晶格耦合的作用，并解释其与铁基超导体中观测到的临界指数之间的不一致性。

提出的方法

• 采用朗道相变理论分析Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂中的对称性破缺，重点研究I4/mmm1′空间群的不可约表示。
• 使用ISOTROPY和ISODISTORT软件计算不可约表示，并预测nematic相和磁性相的可能序参量。
• 通过空间群P4/mnc′和I422′识别出两种轨道有序模式，两者均保持母相I4/mmm1′晶格，但通过电子序破缺对称性。
• 计算共振X射线散射（Templeton与Templeton散射）的原胞结构因子，预测E1-E1与E1-E2跃迁的特征布拉格强度分布。
• 分析特定衍射峰处X射线散射强度的方位角依赖性，包括(h,k,0)且h+k为奇数、(0,0,l)且l为奇数，以及(h,0,l)且h,l为奇数的反射，以区分空间群。
• 对比磁性与轨道有序情景的预测：具有面外磁矩的磁性有序（双k结构）保持I4/mmm1′对称性，而轨道有序则将其破缺为P4/mnc′或I422′。

实验结果

研究问题

• RQ1 在x ≈ 0.24–0.28时，Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂中再entrant四边形相的真实对称性破缺机制是什么？
• RQ2 共振X射线衍射能否基于其对不同空间群的预测，区分磁性有序与轨道有序机制？
• RQ3 为何在应变分量中观测到的临界行为与铁基超导体中预期的自旋-晶格耦合相矛盾？
• RQ4 轨道有序能否独立于磁性有序发生？其对称性与实验特征是什么？
• RQ5 在共振X射线散射中，宇称与多极选择定则如何区分I4/mmm1′、P4/mnc′与I422′空间群？

主要发现

• 在x ≈ 0.24–0.28时，Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂中再entrant四边形相的晶体学空间群取决于机制：若为磁性有序且磁矩沿面外方向，则为I4/mmm1′；若为轨道有序，则为P4/mnc′或I422′。
• 通过P4/mnc′和I4221′实现的轨道有序不需相对于母相I4/mmm1′结构发生原子位移，因此在常规衍射中无法区分，但可通过共振X射线散射探测。
• 在(h,k,0)且h+k为奇数，以及(0,0,l)且l为奇数的衍射峰处，共振X射线衍射预测的非弹性散射强度仅在P4/mnc′下非零，从而可实验区分I4/mmm1′与I4221′。
• 在(h,0,l)衍射峰处，当h与l均为奇数时，可通过E1-E1散射中多极宇称的差异，区分I4/mmm1′与I4221′，并表现出不同的方位角依赖性。
• 具有面外磁矩的磁性有序（双k结构）如在x = 0.24时通过中子衍射所观测，不允许轨道有序，且保持I4/mmm1′对称性。
• 若在(h,k,0)且h+k为奇数，以及(0,0,l)且l为奇数的衍射峰处观测到非零T&T散射，将证实通过P4/mnc′实现的轨道有序，为轨道驱动机制提供有力证据。