[论文解读] Synthesis and electronic structure characterization of diamane

Feng Ke, Lingkong Zhang+14 more|arXiv (Cornell University)|Feb 5, 2019

Graphene research and applications被引用 3

一句话总结

本研究首次通过在20 GPa以上的高压下压缩石墨烯，实现了自由-standing、三层及更厚的二碳烯（diamane）薄膜的成功合成及其电子特性表征，并在常压下稳定恢复。结合电学、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱和光学吸收测量，以及能带结构计算，结果揭示其具有2.8 eV的间接带隙，确立了二碳烯作为具有电子应用潜力的碳基半导体的前景。

ABSTRACT

Atomically thin graphite, known as graphene, has been a marvel in material science because of its exceptional properties, novel physics and promising applications. Atomically thin diamond, called diamane, has also attracted considerable scientific interest due to its potential physical and mechanical properties. However, until now there has been no reports of successful synthesis of a free-standing pristine diamane film. Here, we report the synthesis and electronic structure characterization of diamane. Electrical measurements, x-ray diffraction and theoretical simulations reveal that trilayer and thicker graphene transform to hexagonal diamane (h-diamane) when compressed to above 20 GPa, which can be preserved down to few GPa. Raman studies indicate that the sample quenched from high pressure and high temperature also has a h-diamane structure, i.e., h-diamane is recovered back to ambient conditions. Optical absorption and band structure calculations reveal an indirect energy gap of 2.8 eV in the diamane film. Compared to gapless graphene, diamane with sizable bandgap may open up new applications of carbon semiconductors.

研究动机与目标

• 实现自由-standing、纯净的二碳烯薄膜的合成，尽管理论上备受关注，但此前尚未在实验中实现。
• 在高压合成后，表征常压条件下二碳烯的电子结构。
• 确定二碳烯在减压至常压后的稳定性和结构完整性。
• 测量二碳烯的电子带隙，并与无带隙的石墨烯进行比较。
• 通过实验与理论方法验证六方二碳烯（h-diamane）的存在。

提出的方法

• 使用大体积压力仪将三层及更厚的石墨烯薄膜压缩至20 GPa以上。
• 原位X射线衍射监测压缩过程中的结构相变。
• 拉曼光谱用于确认在高压高温条件下淬火后h-diamane结构的存在。
• 电输运测量用于探测回收后二碳烯薄膜的电子特性。
• 光学吸收光谱用于测定二碳烯薄膜的带隙。
• 密度泛函理论（DFT）能带结构计算用于解释电子结构并确认间接带隙的存在。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在高压条件下实验合成自由-standing、纯净的二碳烯？
• RQ2 六方二碳烯（h-diamane）相在减压至常压后是否稳定？
• RQ3 所合成的二碳烯薄膜的电子能带结构和带隙是多少？
• RQ4 二碳烯的电子结构与无带隙石墨烯有何不同？
• RQ5 如拉曼光谱和光学吸收等实验测量能否证实预测的h-diamane结构？

主要发现

• 三层及更厚的石墨烯薄膜在20 GPa以上压缩下转变为六方二碳烯（h-diamane）。
• h-diamane相可稳定保持至数吉帕斯卡的压强，表明其在减压过程中具有结构稳定性。
• 拉曼光谱证实，在从高压高温条件淬火后，h-diamane结构得以恢复。
• 光学吸收测量揭示二碳烯薄膜具有2.8 eV的间接带隙。
• 理论能带结构计算支持存在2.8 eV的间接带隙，与实验观测结果一致。
• 结果确立二碳烯为宽带隙半导体，与石墨烯的无带隙特性形成鲜明对比。