[论文解读] Synthesis and Superconductivity in Yttrium-Cerium Hydrides at Moderate Pressures

Liu-Cheng Chen, T. Luo+8 more|arXiv (Cornell University)|Aug 10, 2022

Rare-earth and actinide compounds被引用 4

一句话总结

本研究在中等压力（114–120 GPa）下实现了Y₀.₅Ce₀.₅H₉氢化物的合成，其超导转变温度（Tc）最高可达140 ± 2 K，显著高于铈氢化物中的Tc，且远低于钇氢化物所需的压强。该合金结合了Y-H的高Tc潜力与Ce-H的低压稳定性，形成一种动力学稳定的P6₃/mmc相，理论Tc ≈ 119 K，证实合金化是实现在可及压强下高Tc超导性的可行途径。

ABSTRACT

Inspired by the high critical temperature in yttrium superhydride and the low stabilized pressure in superconducting cerium superhydride, we carry out four independent runs to synthesize yttrium-cerium alloy hydrides. The phases examined by the Raman scattering and x-ray diffraction measurements. The superconductivity is detected with the zero-resistance state at the critical temperature in the range of 97-140 K at pressures ranging from 114 GPa to 120$\pm$4 GPa. The maximum critical temperature of the synthesized hydrides is larger than those reported for cerium hydrides, while the corresponding stabilized pressure is much lower than those for superconducting yttrium hydrides. The structural analysis and theoretical calculations suggest that the phase of Y$_{0.5}$Ce$_{0.5}$H$_9$ has the space group $P6_3/mmc$ with the calculated critical temperature of 119 K, in fair agreement with the experiments. These results indicate that alloying superhydrides indeed can maintain relatively high critical temperature at modest pressures accessible by many laboratories.

研究动机与目标

• 探索在实验可实现压强下稀土氢化物中的高Tc超导性。
• 克服超导性钇氢化物（Y-H）所需极端高压的限制，以及铈氢化物（Ce-H）中Tc较低的局限。
• 研究在氢化物中合金化Y与Ce是否可在较低稳定压强下实现高Tc超导性。
• 在高压下实验合成并表征Y₀.₅Ce₀.₅H₉，验证其超导转变行为。

提出的方法

• 使用激光加热在对称型金刚石对顶砧（DAC）中合成Y₀.₅Ce₀.₅H₉，以氨硼烷作为氢源。
• 通过上海光源同步辐射装置的聚焦束（≤2 μm）进行X射线衍射分析，并采用Le Bail精修方法进行结构表征。
• 通过拉曼散射测量识别声子模式并确认相的形成，其中120 cm⁻¹的模式被确认为P6₃/mmc-Y₀.₅Ce₀.₅H₉的特征信号。
• 利用铂电极连接铼垫片并用立方氮化硼/环氧树脂绝缘，通过电阻测量检测零电阻转变。
• 采用密度泛函理论（DFT）计算电子结构、声子性质及超导性能，包括Eliashberg谱函数和电子-声子耦合常数（λ）。
• 通过数值求解Eliashberg方程（μ* = 0.1–0.15）预测Tc，并与实验数据进行验证。

实验结果

研究问题

• RQ1 Y₀.₅Ce₀.₅H₉是否可在中等压强下合成并实现高Tc超导性？
• RQ2 Y₀.₅Ce₀.₅H₉的P6₃/mmc相在低于180 GPa的压强下是否具有动力学稳定性？
• RQ3 Y₀.₅Ce₀.₅H₉中Y、Ce和H轨道对费米能级附近电子态密度的贡献如何？
• RQ4 Y₀.₅Ce₀.₅H₉中的电子-声子耦合强度（λ）与二元Y-H和Ce-H化合物相比有何差异？
• RQ5 Y₀.₅Ce₀.₅H₉的理论Tc预测值是否与实验观测结果相符？

主要发现

• Y₀.₅Ce₀.₅H₉中实验测得的最高Tc为140 ± 2 K（在120 ± 3 GPa下），高于CeH₁₀中的115 K和CeH₉中的57 K。
• P6₃/mmc-Y₀.₅Ce₀.₅H₉相在180 GPa下具有动力学稳定性，并在费米能级附近表现出较大的态密度，主要来源于H-s、Ce-f和Y-d轨道。
• 在180 GPa下计算得到的电子-声子耦合常数λ为2.23，表明强耦合，且高频H衍生声子主导了耦合过程。
• 通过μ* = 0.1–0.15求解Eliashberg方程，理论Tc值为104–119 K，与实验测得的119 K结果基本一致。
• XRD与拉曼光谱数据共同证实了多种相共存，包括P6₃/mmc-Y₀.₅Ce₀.₅H₉、C2/m-Y₀.₅Ce₀.₅H₇和I4/mmm-Y₀.₅Ce₀.₅H₄。
• 120 cm⁻¹的拉曼模式被识别为最低的光学声子模式，是P6₃/mmc相的关键实验特征信号。