[论文解读] Synthesis of ThH4 , ThH6 , ThH9 and ThH10 : a route to room-temperature superconductivity

Dmitrii V. Semenok, Alexander G. Kvashnin+3 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2019

Rare-earth and actinide compounds被引用 1

一句话总结

本研究报道了通过靶向高压合成获得两种新型钍氢化物超导体，分别为ThH9（P6₃/mmmc）和ThH10（Fm3̄m），在170–175 GPa压力下分别实现了146 K和159–161 K的创纪录高临界温度。这些材料表现出零电阻特性，并具有强磁场对T_C的抑制效应，其中ThH10在85 GPa下表现出优异的稳定性，标志着通过过渡金属多氢化物实现高T_C超导性的重大进展。

ABSTRACT

Here we report targeted high-pressure synthesis of two novel high-$T_C$ hydride superconductors, $P6_3/mmc$-$ThH_9$ and $Fm\bar{3}m$-$ThH_{10}$, with the experimental critical temperatures ($T_C$) of 146 K and 159-161 K and upper critical magnetic fields ($\mu$$H_C$) 38 and 45 Tesla at pressures 170-175 Gigapascals, respectively. Superconductivity was evidenced by the observation of zero resistance and a decrease of $T_C$ under external magnetic field up to 16 Tesla. This is one of the highest critical temperatures that has been achieved experimentally in any compounds, along with such materials as $LaH_{10}$, $H_3S$ and $HgBa_2Ca_xCu_2O_{6+z}$. Our experiments show that $fcc$-$ThH_{10}$ has stabilization pressure of 85 GPa, making this material unique among all known high-$T_C$ metal polyhydrides. Two recently predicted Th-H compounds, $I4/mmm$-$ThH_4$ (> 86 GPa) and $Cmc2_1$-$ThH_6$ (86-104 GPa), were also synthesized. Equations of state of obtained thorium polyhydrides were measured and found to perfectly agree with the theoretical calculations. New phases were examined theoretically and their electronic, phonon, and superconducting properties were calculated.

研究动机与目标

• 探索新的高压钍氢化物，作为高温超导性的潜在候选材料。
• 通过实验实现并表征此前理论预测的Th-H化合物，如ThH4、ThH6、ThH9和ThH10。
• 在极端压力和磁场条件下测量这些材料的超导特性。
• 通过实验合成和状态方程测量，验证理论预测的电子结构、声子行为及超导行为。

提出的方法

• 利用大体积压力装置实现170–175 GPa的高压合成。
• 通过X射线衍射及结构精修确定合成相的晶体结构，包括P6₃/mmmc-ThH9和Fm3̄m-ThH10。
• 通过电阻率测量检测零电阻转变并确定T_C。
• 施加最高达16 T的外加磁场，通过T_C的抑制效应确认超导性。
• 通过状态方程测量比较实验测得的体积-压力行为与理论预测。
• 通过第一性原理计算电子结构、声子色散关系及电子-声子耦合，预测超导转变温度。

实验结果

研究问题

• RQ1 理论预测的ThH9和ThH10是否能在高压下被实验合成？
• RQ2 在高压下，ThH9和ThH10的临界温度及上临界磁场分别是多少？
• RQ3 实验测得的ThH9和ThH10的超导特性与理论预测相比如何？
• RQ4 面心立方结构的ThH10相的稳定化压力是多少？与其他高T_C氢化物相比如何？
• RQ5 实验测得的钍基多氢化物的状态方程在多大程度上与理论模型一致？

主要发现

• 在170–175 GPa压力下，成功合成P6₃/mmmc结构的ThH9，其临界温度为146 K。
• 在相同压力条件下，Fm3̄m结构的ThH10表现出159–161 K的临界温度。
• 测得ThH10的上临界磁场为45 T，表明其具有强超导配对特性。
• ThH10在85 GPa下表现出优异的稳定性，是目前已知高T_C金属多氢化物中最稳定的。
• 所有合成的钍氢化物的实验状态方程与理论预测高度一致。
• 理论计算证实了强电子-声子耦合，且其超导行为与观测到的T_C值一致。