[论文解读] Systematic fitting of crystal-field levels and accurate extraction of quantum magnetic models in triangular-lattice delafossites

Christopher A. Pocs, Peter Siegfried+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 20, 2021

Advanced Condensed Matter Physics被引用 5

一句话总结

本研究提出一种系统性方法，从实验数据中提取稀土系尖晶石材料中独特的Stevens算符系数，利用低场磁化率和高达60 T的高场共振扭转磁测量技术研究CsYbSe2。通过将强Zeeman能级分裂修正识别为van Vleck系数，该方法可实现各向异性有效自旋-1/2模型的明确推导，为三角晶格上量子自旋液体的研究提供关键输入。

ABSTRACT

A primary goal at the interface of theoretical and experimental quantum magnetism is the investigation of exotic spin states, most notably quantum spin liquids (QSLs). Magnetic rare-earth ions go beyond the straightforward paradigm of geometrical frustration in Heisenberg antiferromagnets by introducing competing energy scales, and in particular their strong spin-orbit coupling creates multiple split crystal electric-field (CEF) levels, leading to anisotropic effective spin models with intrinsic frustration. While rare-earth delafossites have a triangular-lattice geometry, and thus have gained recent attention as candidates for hosting spin-1/2 QSL physics, the reliable extraction of effective spin models from the initial many-parameter CEF spectrum is a hard problem. Using the example of CsYbSe2, we demonstrate the unambiguous extraction of the Stevens-operators coefficients dictating the full CEF spectrum of Yb$^{3+}$ by translating these into parameters with a direct physical interpretation. Specifically, we combine low-field susceptibility measurements with resonant torsion magnetometry experiments in fields up to 60 T to determine a sufficiently large number of physical parameters -- effective Zeeman splittings, anisotropic van Vleck coefficients, and magnetotropic coefficients -- that the set of Stevens-operator coefficients is unique. Our crucial identification of the strong corrections to the Zeeman splitting of Kramers doublets as van Vleck coefficients has direct consequences for the interpretation of all anisotropic magnetic susceptibility measurements. Our results allow us to determine the nature and validity of an effective spin-1/2 model for CsYbSe2, to provide input for theoretical studies of such models on the triangular lattice, and to provide additional materials insight into routes for achieving magnetic frustration and candidate QSL systems in rare-earth compounds.

研究动机与目标

• 解决长期以来在稀土系三角晶格磁体中从实验数据唯一确定晶体场（CEF）参数的挑战。
• 在Yb3+离子中建立测量到的磁响应与Stevens算符系数之间的物理解释性关联。
• 为理论研究稀土系尖晶石中量子自旋液体（QSLs）提供可靠的有效自旋模型构建方法。
• 阐明van Vleck贡献在各向异性磁化率中的作用，特别是对Kramers双重态的影响。
• 为具有本征自旋-轨道耦合与几何阻挫的稀土化合物中识别QSL候选物提供经验证的框架。

提出的方法

• 结合低场磁化率测量与高达60 T的高场共振扭转磁测量，以获取广泛的磁响应数据。
• 利用测量得到的Zeeman能级分裂、各向异性van Vleck系数和磁致伸缩系数作为约束，反演Stevens算符系数。
• 将提取的Stevens系数转化为具有物理意义的参数，如有效g因子和各向异性能级。
• 应用系统性拟合程序，通过利用多个独立实验可观测量，确保CEF能级谱的唯一性。
• 通过与已知的对称性约束和Kramers简并性进行比较，验证提取参数的一致性。
• 通过求解多参数拟合的逆问题，绘制出CsYbSe2中Yb3+的完整CEF能级谱。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否从实验磁性数据中唯一确定CsYbSe2中Yb3+的完整晶体场能级谱？
• RQ2 van Vleck贡献在Kramers双重态的Zeeman分裂中如何体现？其物理起源是什么？
• RQ3 从完整的CEF能级谱中，有效自旋-1/2模型在多大程度上可被可靠地提取？
• RQ4 磁致伸缩系数在区分竞争性CEF模型中起到何种作用？
• RQ5 高磁场实验数据（高达60 T）在提升CEF参数提取的准确性和唯一性方面有何贡献？

主要发现

• 通过结合低场磁化率与高达60 T的高场磁测量的综合分析，唯一确定了CsYbSe2中Yb3+离子的Stevens算符系数。
• 在Kramers双重态中，Zeeman分裂的强修正被识别为源于van Vleck贡献，解决了长期以来在磁化率解释中的模糊性问题。
• 验证了CsYbSe2的有效自旋-1/2模型在物理上的一致性，适用于三角晶格上的理论建模。
• 提取的参数，包括各向异性van Vleck系数和磁致伸缩系数，为量子自旋液体的理论研究提供了可靠输入。
• 该方法可实现从实验数据中无歧义地提取CEF参数，为类似稀土磁体研究树立了新基准。
• 结果建立了一个稳健的框架，用于识别和表征具有强自旋-轨道耦合的稀土系尖晶石中潜在的量子自旋液体候选物。