[论文解读] Temperature-dependent energy-level shifts of Spin Defects in hexagonal Boron Nitride

Wei Liu, Zhipeng Li+13 more|arXiv (Cornell University)|Jan 25, 2021

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 73被引用 96

一句话总结

本研究调查了六方氮化硼（hBN）中负电荷硼空位（V−B）缺陷在5–600 K温度范围内的温度依赖性光学与磁性特性。利用光探测磁共振（ODMR），研究发现零场分裂参数D随温度单调减小，且其变化可被Varshni方程精确描述，并主要归因于热膨胀。V−B缺陷在600 K以下保持稳定，且不同hBN纳米粉末中D和E参数的变化表明应变和边缘效应影响缺陷行为，使其在集成纳米尺度热传感中具有潜在应用价值。

ABSTRACT

Two-dimensional hexagonal boron nitride (hBN) has attracted large attentions as platforms for realizations for integrated nanophotonics and collective effort has been focused on the spin defect centers. Here, the temperature dependence of the resonance spectrum in the range of 5-600 K is investigated. The zero-field splitting (ZFS) parameter D is found to decrease monotonicly with increasing temperature and can be described by Varshni empirical equation perfectly, while E almost does not change. We systematically study the differences among different hBN nanopowders and provide an evidence of edge effects on ODMR of VB- defects. Considering the proportional relation between D and reciprocal of lattice volume, the thermal expansion might be the dominant reason for energy-level shifts. We also demonstrate that the VB- defects still exist stably at least at 600 K. Moreover, we propose a scheme for detecting laser intensity using the VB- defects in hBN nanopowders, which is based on the obvious dependence of its D value on laser intensity. Our results are helpful to gain insight into the spin properties of VB- and for the realizations of miniaturized, integrated thermal sensor.

研究动机与目标

• 理解二维六方氮化硼（hBN）中自旋缺陷能级的温度依赖性。
• 确定V−B缺陷在热变化下能级位移的物理起源。
• 评估V−B缺陷在高温下的热稳定性和环境敏感性，以评估其在量子传感中的应用潜力。
• 探索不同hBN纳米粉末样品中缺陷行为的差异。

提出的方法

• 采用光探测磁共振（ODMR）测量了hBN中V−B缺陷在5 K至600 K温度范围内的微波跃迁，对应自旋亚能级之间的跃迁。
• 通过自制共聚焦显微镜系统实现精确温控，并利用微波源、激光激发（532 nm）和雪崩光电二极管探测实现ODMR信号检测。
• 应用Varshni经验方程对零场分裂参数D的温度依赖性进行建模。
• 计算倒易晶格体积，以关联能级位移，支持热膨胀假说。
• 通过两个洛伦兹峰拟合ODMR谱，从共振频率ν1和ν2中提取D和E参数。
• 分析不同hBN纳米粉末样品中缺陷的分布，以评估应变和边缘效应的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 V−B缺陷在hBN中的零场分裂（D）在5 K至600 K范围内如何随温度变化？
• RQ2 V−B缺陷中观察到的温度依赖性能级位移背后的物理机制是什么？
• RQ3 局部应变和薄片边缘的接近程度在多大程度上影响hBN纳米粉末中V−B缺陷的D和E参数？
• RQ4 能否使用Varshni方程准确建模D的温度依赖性？
• RQ5 V−B缺陷在高温下是否稳定，这对它们在量子传感中的应用有何影响？

主要发现

• 微波跃迁能量（D）随温度升高单调减小，且高度符合Varshni经验方程。
• 能级位移与倒易晶格体积近似成正比，表明热膨胀是主导物理机制。
• V−B缺陷在高达600 K的温度下仍保持光学和磁性稳定，证实其在高温运行下的鲁棒性。
• E参数无显著温度依赖性，表明其受热效应影响程度低于D。
• 在不同hBN纳米粉末样品中观察到D和E值存在显著差异，可能源于局部应变和边缘接近效应。
• 结果支持在hBN中利用V−B缺陷作为微型化、集成化热传感器的可行性，具备高热稳定性。