[论文解读] Terahertz electric-field driven dynamical multiferroicity in SrTiO$_3$

Martina Basini, Matteo Pancaldi+6 more|arXiv (Cornell University)|Oct 4, 2022

Acoustic Wave Resonator Technologies参考文献 42被引用 14

一句话总结

本研究通过用圆偏振太赫兹场驱动软声子模式，在SrTiO3中实现了室温下的动态多铁性，借助相干晶格运动诱导出瞬态磁化。该效应通过显著的磁光Kerr信号在实验上得到验证，并通过包含声子到电子角动量转移的非线性振子模型得到定量解释，类似于逆爱因斯坦-德哈斯效应。

ABSTRACT

The emergence of collective order in matter is among the most fundamental and intriguing phenomena in physics. In recent years, the ultrafast dynamical control and creation of novel ordered states of matter not accessible in thermodynamic equilibrium is receiving much attention. Among those, the theoretical concept of dynamical multiferroicity has been introduced to describe the emergence of magnetization by means of a time-dependent electric polarization in non-ferromagnetic materials. In simple terms, a large amplitude coherent rotating motion of the ions in a crystal induces a magnetic moment along the axis of rotation. However, the experimental verification of this effect is still lacking. Here, we provide evidence of room temperature magnetization in the archetypal paraelectric perovskite SrTiO$_3$ due to this mechanism. To achieve it, we resonantly drive the infrared-active soft phonon mode with intense circularly polarized terahertz electric field, and detect a large magneto-optical Kerr effect. A simple model, which includes two coupled nonlinear oscillators whose forces and couplings are derived with ab-initio calculations using self-consistent phonon theory at a finite temperature, reproduces qualitatively our experimental observations on the temporal and frequency domains. A quantitatively correct magnitude of the effect is obtained when one also considers the phonon analogue of the reciprocal of the Einsten - de Haas effect, also called the Barnett effect, where the total angular momentum from the phonon order is transferred to the electronic one. Our findings show a new path for designing ultrafast magnetic switches by means of coherent control of lattice vibrations with light.

研究动机与目标

• 通过超快太赫兹场实验演示在非铁磁氧化物中实现动态多铁性。
• 验证理论预测：相干离子运动可通过角动量转移诱导瞬态磁化。
• 建立赝电介质钙钛矿（如SrTiO3）中晶格动力学与涌现磁性之间的联系。
• 利用从头计算声子理论和非线性耦合，为观测到的磁光响应提供定量模型。

提出的方法

• 使用高强度圆偏振太赫兹脉冲共振激发SrTiO3中的红外活性软声子模式。
• 通过时间分辨磁光Kerr效应测量检测瞬态磁化。
• 开发基于有限温度下自洽声子理论推导出的力与耦合关系的双耦合非线性振子模型。
• 引入声子的爱因斯坦-德哈斯效应类比（Barnett类效应），以解释晶格到电子的角动量转移。
• 利用从头算计算确定模型中的有效质量、非谐耦合及耦合常数。
• 将模型预测与实验数据在时间域和频率域上的响应进行比较，以验证机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 在室温下，SrTiO3中晶格模式的相干太赫兹驱动是否能诱导可测量的瞬态磁化？
• RQ2 观测到的磁化是否与通过离子运动实现动态多铁性的理论框架一致？
• RQ3 声子到电子的角动量转移在产生磁响应中起什么作用？
• RQ4 基于从头算计算信息的非线性耦合振子模型，能否准确再现实验磁光信号？
• RQ5 声子的爱因斯坦-德哈斯效应类比是否能定量解释观测到的磁化大小？

主要发现

• 在圆偏振太赫兹激发下，SrTiO3中观测到显著的瞬态磁光Kerr效应，表明磁化的出现。
• 磁化持续数皮秒，由钙钛矿晶格中TiO6八面体的相干旋转驱动。
• 实验响应可由基于从头算声子理论推导出的双耦合非线性振子模型定性再现。
• 只有在模型中引入声子到电子的角动量转移（Barnett类效应）时，才能实现与实验的定量一致。
• 该效应在室温下具有鲁棒性，证明了在非磁性氧化物中实现超快全光磁开关的可行性。
• 研究结果确立了SrTiO3作为基于晶格控制设计全光、太赫兹驱动磁开关的平台。