[论文解读] Terahertz field-driven magnon upconversion in an antiferromagnet

Zhuquan Zhang, Frank Y. Gao+11 more|arXiv (Cornell University)|Jul 14, 2022

Mechanical and Optical Resonators被引用 10

一句话总结

本研究通过使用高强度太赫兹脉冲，利用中间磁共振实现不同自旋波模式之间的非线性耦合，在倾斜反铁磁体ErFeO₃中展示了太赫兹场驱动的自旋波上转换。关键发现是准铁磁（qFM）与准反铁磁（qAFM）自旋波之间具有单向、偏振选择性的耦合，该结果通过单次测量二维太赫兹偏振测量技术获得，并经由朗道-李夫希茨-吉尔伯特（LLG）自旋动力学模拟验证，揭示了倾斜反铁磁体中相干自旋波耦合的普适机制。

ABSTRACT

Tailored light excitation and nonlinear control of lattice vibrations have emerged as powerful strategies to manipulate the properties of quantum materials out of equilibrium. Generalizing the use of coherent phonon-phonon interactions to nonlinear couplings among other types of collective modes would open unprecedented opportunities in the design of novel dynamic functionalities in solids. For example, the collective excitations of magnetic order -- magnons -- can carry information with little energy dissipation, and their coherent and nonlinear control would provide an attractive route to achieve collective-mode-based information processing and storage in forthcoming spintronics and magnonics. Here, we discover that intense terahertz (THz) fields can initiate processes of magnon upconversion mediated by an intermediate magnetic resonance. By using a suite of advanced spectroscopic tools, including a newly demonstrated two-dimensional (2D) THz polarimetry technique enabled by single-shot detection, we unveil the unidirectional nature of coupling between distinct magnon modes of a canted antiferromagnet. Calculations of spin dynamics further suggest that this coupling is a universal feature of antiferromagnets with canted magnetic moments. These results demonstrate a route to inducing desirable energy transfer pathways and THz-induced coupling between coherent magnons in solids and pave the way for a new era in the development of ultrafast control of magnetism.

研究动机与目标

• 探索在强太赫兹激发下，量子材料中不同自旋波模式之间的非线性耦合。
• 通过利用强太赫兹场，克服自旋波系统中光-物质耦合弱和退相干快的挑战。
• 通过非线性磁相互作用，建立倾斜反铁磁体中相干自旋波-自旋波耦合的普适机制。
• 开发并应用单次测量二维太赫兹偏振测量技术，实现对非线性自旋波响应的高保真、快速测量。
• 通过基于朗道-李夫希茨-吉尔伯特方程的从头算自旋动力学模拟，验证实验观测结果。

提出的方法

• 使用可调偏振的单周期强太赫兹脉冲，选择性激发ErFeO₃中的qFM和qAFM自旋波模式。
• 采用金属丝网格偏振片的单次测量二维太赫兹偏振测量技术，检测太赫兹诱导自由感应衰减（FID）信号的平行与垂直分量。
• 使用(010)切面的单结构域ErFeO₃晶体，因其倾斜磁结构和净磁矩，可同时探测两种自旋波模式。
• 利用包含海森伯交换作用、多伊阿洛什金-莫里亚相互作用、各向异性和与太赫兹场的Zeeman耦合的哈密顿量，基于朗道-李夫希茨-吉尔伯特（LLG）方程进行数值模拟。
• 通过时域积分与二维傅里叶变换提取非线性自旋波响应，生成模拟的二维太赫兹光谱。
• 将实验探测配置（泵浦平行/垂直）与模拟结果对齐，实现直接对比与验证。

实验结果

研究问题

• RQ1 强太赫兹场是否能在反铁磁体中诱导不同自旋波模式之间的非线性上转换？
• RQ2 qFM与qAFM自旋波模式之间的耦合具有何种偏振依赖性与方向性？
• RQ3 ErFeO₃的倾斜磁结构如何通过中间共振态实现非线性自旋波-自旋波耦合？
• RQ4 单次测量二维太赫兹偏振测量在高信噪比下对非线性自旋波动力学的分辨能力如何？
• RQ5 所观测到的耦合机制是否如自旋动力学模拟所预测的那样，在倾斜反铁磁体中具有普适性？

主要发现

• 强太赫兹场在ErFeO₃中诱导了qFM（0.38 THz）与qAFM（0.67 THz）自旋波模式之间的非线性上转换，表现为二维太赫兹偏振光谱中的交叉峰信号。
• 该耦合为单向：仅当太赫兹磁场平行于净磁矩（c轴）时，qAFM模式可被驱动；而qFM模式则需垂直于净磁矩的场（a轴）才能被激发。
• 实验二维偏振图案清晰显示了偏振依赖的非线性响应：单模式激发时仅在平行配置中检测到信号，而在共振耦合下，垂直配置中出现交叉峰信号。
• 二维光谱显示出以(0.38 THz, 0.67 THz)为中心的显著非对称交叉峰结构，证实了通过中间磁共振，能量从qFM模式非线性转移至qAFM模式。
• LLG模拟以高保真度重现了实验的二维偏振光谱，证实所观测到的耦合源于非线性自旋动力学，且在不同温度下均具有鲁棒性。
• 通过单次检测，全二维偏振光谱数据集（144个光谱）的数据采集时间从先前方法的约2年缩短至约22小时，显著提升了实验吞吐量。