[论文解读] Terahertz Optics Driven Phase Transition in Two-Dimensional Multiferroics

Jian Zhou, Shunhong Zhang|arXiv (Cornell University)|Nov 29, 2020

2D Materials and Applications参考文献 59被引用 26

一句话总结

本研究证明，线性偏振太赫兹（THz）激光脉冲可通过选择性耦合到横光学声子，在二维多铁体（β-GeSe 和 α-SnTe）中诱导出超快、无势垒的铁电取向变体之间的相变。通过从头算计算，表明太赫兹场的极化方向可调控铁电态的相对稳定性，从而实现无接触、无损伤的皮秒级动力学开关，绕过传统的成核-生长机制。

ABSTRACT

Displacive martensitic phase transition is potentially promising in semiconductor based data storage applications with fast switching speed. In addition to traditional phase transition materials, the recently discovered two-dimensional ferroic materials are receiving lots of attention owing to their fast ferroic switching dynamics, which could tremendously boost data storage density and enhance read/write speed. In this study, we propose that a terahertz laser with an intermediate intensity and selected frequency can trigger ferroic order switching in two-dimensional multiferroics, which is a damage-free noncontacting approach. Through first-principles calculations, we theoretically and computationally investigate optically induced electronic, phononic, and mechanical responses of two experimentally fabricated multiferroic (with both ferroelastic and ferroelectric) materials, \b{eta}-GeSe and {\alpha}-SnTe monolayer. We show that the relative stability of different orientation variants can be effectively manipulated via the polarization direction of the terahertz laser, which is selectively and strongly coupled with the transverse optical phonon modes. The transition from one orientation variant to another can be barrierless, indicating ultrafast transition kinetics and the conventional nucleation-growth phase transition process can be avoidable.

研究动机与目标

• 探索二维多铁体中铁电序的非接触、超快光控方法，以用于下一代数据存储。
• 识别一种无损伤、全光控的铁电取向变体切换方法，无需机械或电接触。
• 从理论上证明，太赫兹激光脉冲可通过调控电场极化对吉布斯自由能的影响，选择性稳定特定铁电相。
• 为预测和表征二维多铁体中光驱动相变提供一个从头算框架，涵盖电子、声子和机械响应。

提出的方法

• 采用从头算密度泛函理论（DFT）计算，以获得电子结构、声子色散关系和光学极化率张量。
• 通过热力学方法计算吉布斯自由能密度（GFE），结合电场相互作用项 dG = −Re(ℰ*·dP*)，引入线性和二阶光学响应。
• 将光学极化率张量 χ̂(ω) 分解为电子（χ_el）和声子（χ_ph）贡献，以模拟光-物质耦合。
• 从电场振幅和极化方向推导出时间平均的GFE变化，关键方程为 ℊ = ℊ₀ + ℊ₁，其中 ℊ₀ 依赖于极化角，ℊ₁ 依赖于场强。
• 计算了二次谐波产生（SHG）和电子能量损失谱（EELS），以提供非侵入性、高空间分辨率的铁电序探测。
• 采用非绝热抖动弹性墙（NEB）计算估算不同取向变体之间的能量势垒，证实最优太赫兹激发下可实现无势垒相变。

实验结果

研究问题

• RQ1 太赫兹激光脉冲是否能在不造成物理接触或晶格损伤的情况下，诱导二维多铁体中铁电序的切换？
• RQ2 线性偏振太赫兹脉冲的极化方向如何影响不同铁电取向变体的相对稳定性？
• RQ3 横光学声子在介导光致相变中起什么作用？该相变是否可实现无势垒？
• RQ4 二次谐波产生（SHG）和电子能量损失谱（EELS）能否作为非侵入性探针，用于检测和表征光致铁电相变？
• RQ5 在太赫兹激发下，相变的动力学机制是什么？是否绕过了传统的成核-生长路径？

主要发现

• 中等强度（~1–2 MV/cm）的线性偏振太赫兹激光（LPTL）可在β-GeSe和α-SnTe单层中诱导出铁电取向变体之间的无势垒相变。
• 该相变具有超快动力学特性，由于无能量势垒，避免了传统成核-生长动力学，NEB计算证实α-SnTe中势垒仅为2.3 meV/f.u.。
• 取向变体的相对稳定性由LPTL的极化方向控制，当激光极化方向与自发极化方向一致时，吉布斯自由能达到最低。
• 在激光强度为2.2×10¹⁰ W·cm⁻²（0.42 V·nm⁻¹）时，α-SnTe中的FE2相在能量上优于FE1相，满足GFE(Fe2) < GFE(Sp) < GFE(Fe1)，证实无势垒相变。
• 二次谐波产生（SHG）和方向依赖的EELS被预测为对铁电序切换具有高空间和光谱分辨率的敏感、非侵入性探测手段。
• 在太赫兹频率下，光学响应主要由声子贡献主导，吸收可忽略且能量损耗极小，从而实现高效、无损伤的控制。