[论文解读] The band gap problem: the accuracy of the Wien2k code confronted

J. A. Camargo-Martínez, R. Baquero|arXiv (Cornell University)|Aug 9, 2012

Advanced Chemical Physics Studies参考文献 1被引用 34

一句话总结

本研究评估了Wien2k代码结合改进的贝克-约翰逊局域密度近似（mBJLDA）势能预测半导体带隙的准确性，将其与GW近似（GWA）及杂化泛函（HSE、HISS）进行比较。GWA结果最为准确，88%的半导体带隙预测误差在10%以内，其中15种（共27种）误差低于5%。mBJLDA方法在准确度与计算效率之间取得了良好平衡，尽管其具有经验性且缺乏一致的优化程序，但仍适用于大规模研究。

ABSTRACT

This paper is a continuation of our detailed study [Phys. Rev. B 86, 195106 (2012)] of the performance of the recently proposed modified Becke-Jonhson potential (mBJLDA) within the known Wien2k code. From the 41 semiconductors that we have considered in our previous paper to compute the band gap value, we selected 27 for which we found low temperature experimental data in order to pinpoint the relative situation of the newly proposed Wien2k(mBJLDA) method as compared to other methods in the literature. We found that the GWA gives the most accurate predictions. The Wien2k (mBJLDA) code is slightly less precise, in general. The Hybrid functionals are less accurate, on the overall. The GWA is definitely the most precise existing method nowadays. In 88% of the semiconductors considered the error was less than 10%. Both, the GWA and the mBJLDA potential, reproduce the band gap of 15 of the 27 semiconductors considered with a 5% error or less. An extra factor to be taken into account is the computational cost. If one would seek for precision without taking this factor into account, the GWA is the method to use. If one would prefer to sacrifice a little the precision obtained against the savings in computational cost, the empirical mBJLDA potential seems to be the appropriate method. We include a graph that compares directly the performance of the best three methods, according to our analysis, for each of the 27 semiconductors studied. The situation is encouraging but the problem is not yet a closed issue.

研究动机与目标

• 评估Wien2k代码结合mBJLDA势能在预测半导体带隙方面的准确性。
• 将mBJLDA方法与GW近似（GWA）及杂化泛函（HSE、HISS）等成熟方法的性能进行比较。
• 评估在mBJLDA方法中采用不同晶格常数（LDA、GGA、平均值或实验值）对带隙预测的影响。
• 确定带隙计算中计算成本与准确度之间的权衡关系。
• 基于低温实验数据，确定预测半导体带隙的最可靠方法。

提出的方法

• 本研究分析了27种具有低温实验带隙数据的半导体材料。
• 使用Wien2k代码结合mBJLDA势能、GWA以及杂化泛函（HSE、HISS）计算带隙。
• 通过采用LDA、GGA、其平均值或实验值获得的晶格常数，测试mBJLDA方法对晶格参数的敏感性。
• mBJLDA势能定义为贝克-鲁塞尔势能与自旋依赖的动能密度项的组合，其中经验参数α = -0.012，β = 1.023 Bohr¹ᐟ²。
• 通过比较预测带隙与实验值的偏差，量化各方法的性能，误差以百分比偏差表示。
• 附有图表，直观展示三种最优方法在全部27种半导体中的性能对比。

实验结果

研究问题

• RQ1 与实验数据相比，Wien2k代码结合mBJLDA势能在预测半导体带隙时的准确性如何？
• RQ2 在mBJLDA方法中，选择LDA、GGA、平均值或实验晶格常数是否显著影响带隙预测结果？
• RQ3 在准确度与计算成本方面，mBJLDA方法与GW近似及杂化泛函（HSE、HISS）相比表现如何？
• RQ4 尽管mBJLDA势能具有经验性且缺乏一致的变分框架，它是否仍能提供可靠的带隙预测结果？
• RQ5 在半导体带隙计算中，哪种方法在准确度与计算效率之间实现了最佳权衡？

主要发现

• GW近似（GWA）的预测结果最为准确，27种半导体中88%的预测误差低于10%。
• Wien2k中mBJLDA势能的预测结果略逊于GWA，但仍具高度可靠性，其中15种（共27种）半导体的预测误差在5%或以下。
• 总体而言，杂化泛函（HSE与HISS）的准确度较低，HSE平均误差为15%，HISS平均误差为46%。
• 采用LDA与GGA晶格常数的平均值（a_avg）可获得比单独使用LDA或GGA更优的带隙预测结果，甚至在某些情况下优于实验晶格常数。
• 出人意料的是，使用低温实验晶格常数（a_LT）反而导致带隙偏差高达48%，挑战了“实验晶格常数总能提供最优结果”的假设。
• 尽管存在经验性局限，mBJLDA方法因其准确度与计算成本之间的良好平衡，仍是大规模带隙计算的有力候选方法。