[论文解读] The bright side of defects in MoS$_2$ and WS$_2$ and a generalizable chemical treatment protocol for defect passivation

Hope Bretscher, Zhaojun Li+13 more|arXiv (Cornell University)|Feb 10, 2020

2D Materials and Applications被引用 5

一句话总结

本研究证明，单层MoS₂和WS₂中的硫空位缺陷会作为激子阱，损害光电器件性能。作者开发了一种可扩展的化学钝化工艺，利用硫醇或硫化物与路易斯酸结合，实现光致发光强度最高达275倍的增强，同时保持高迁移率，从而为先进二维半导体异质结构的理性缺陷工程提供了可能。

ABSTRACT

Structural defects are widely regarded as detrimental to the optoelectronic properties of monolayer transition metal dichalcogenides, leading to concerted efforts to eliminate defects via improved materials growth or post-growth passivation. Here, using steady-state and ultrafast optical spectroscopy, supported by ab initio calculations, we demonstrate that sulfur vacancy defects act as exciton traps. Current chemical treatments do not passivate these sites, leading to decreased mobility and trap-limited photoluminescence. We present a generalizable treatment protocol based on the use of passivating agents such as thiols or sulfides in combination with a Lewis acid to passivate sulfur vacancies in monolayer MoS$_2$ and WS$_2$, increasing photoluminescence up to 275 fold, while maintaining mobilities. Our findings suggest a route for simple and rational defect engineering strategies, where the passivating agent varies the electronic properties, thereby allowing the design of new heterostructures.

研究动机与目标

• 研究硫空位缺陷在降低单层MoS₂和WS₂光电器件性能中的作用。
• 解决现有化学处理方法在有效钝化硫空位方面存在的局限性。
• 开发一种可扩展的、理性的缺陷钝化工艺，以增强光致发光性能而不牺牲载流子迁移率。
• 通过可控的缺陷钝化实现二维过渡金属二硫属化物的可调电子工程。

提出的方法

• 采用稳态和超快光学光谱技术，研究单层MoS₂和WS₂中缺陷介导的激子动力学。
• 利用从头算计算模拟与硫空位相关的电子结构和缺陷能级。
• 设计一种化学处理工艺，利用硫醇或硫化物等钝化剂与路易斯酸结合，选择性地结合到硫空位位点。
• 系统性地改变钝化剂，以调节缺陷位点的电子性质。
• 在处理前后测量光致发光强度和载流子迁移率，以量化性能提升。
• 验证该工艺在不同二维过渡金属二硫属化物材料中的普适性。

实验结果

研究问题

• RQ1 硫空位缺陷如何影响单层MoS₂和WS₂中的激子复合与电荷传输？
• RQ2 为何传统化学钝化方法无法有效钝化这些材料中的硫空位？
• RQ3 能否开发一种可扩展的化学工艺，在钝化硫空位的同时保持高载流子迁移率？
• RQ4 钝化剂的选择如何调控二维二硫属化物中缺陷位点的电子性质？
• RQ5 缺陷钝化在多大程度上可提升单层MoS₂和WS₂的光致发光量子产率？

主要发现

• 单层MoS₂和WS₂中的硫空位缺陷作为高效的激子阱，导致非辐射复合，降低光致发光强度。
• 传统化学处理方法无法有效钝化硫空位，导致持续存在的陷阱态和迁移率下降。
• 采用硫醇或硫化物与路易斯酸结合的钝化工艺，使光致发光强度最高提升275倍。
• 该处理方法保持了高载流子迁移率，表明对电子输运性能的干扰极小。
• 该工艺在不同二维过渡金属二硫属化物中具有普适性，可实现可调的缺陷工程。
• 从头算计算证实，钝化改变了缺陷能级位置，减少了非辐射复合路径。