[论文解读] The effect of non-ionizing excitations on the diffusion of ion species and inter-track correlations in FLASH ultra-high dose rate radiotherapy

Ramin Abolfath, Alex Baikalov+3 more|arXiv (Cornell University)|Jan 19, 2022

Radiation Therapy and Dosimetry参考文献 26被引用 26

一句话总结

本文提出了一种FLASH超高温剂量率（UHDR）放射治疗中的微观机制，其中非电离激发（NIS）通过量子化声学声子将热能传递给冷离子物种（IS），驱动IS在飞秒时间尺度上的向外爆发。这导致扩散系数显著增强及轨道间相关性提高，解释了为何当前蒙特卡洛代码低估了轨道间反应并无法预测观测到的FLASH效应。

ABSTRACT

We present a microscopic mechanism that accounts for the outward burst of "cold" ion species (IS) in a high-energy particle track due to coupling with ''hot" non-ion species (NIS). IS refers to radiolysis products of ionized molecules, whereas NIS refers to non-ionized excitations of molecules in a medium. The interaction is mediated by a quantized field of acoustic phonons, a channel that allows conversion of thermal energy of NIS to kinetic energy of IS, a flow of heat from the outer to the inner core of the track structure. We demonstrate the coexistence of "hot" NIS with "cold" IS in the radiation track structures right after their generation. NIS, concentrated within nano-scales volumes wrapping around IS, are the main source of intensive heat-waves and the outward burst of IS due to femto-second time scale IS-NIS coupling. By comparing the transport of IS coupled to NIS with identical configurations of non-interacting IS in thermal equilibrium at room temperature, we demonstrate that the energy gain of IS due to the surrounding hot nanoscopic volumes of NIS significantly increases their effective diffusion constants. The much higher diffusion constants predicted in the present model suggest higher inter-track chemical reaction rates at FLASH-UHDR, as well as lower intra-track reaction rates.

研究动机与目标

• 解释FLASH UHDR放射治疗中增强的轨道间相关性的物理起源。
• 解决当前蒙特卡洛代码无法预测观测到的生物保护效应的问题。
• 量化非电离激发（NIS）对离子物种（IS）扩散及轨道结构动力学的影响。
• 为NIS到IS的不可逆热流提供一个从头算机制，该热流驱动轨道扩张。
• 建议将IS-NIS耦合机制整合到现有蒙特卡洛模拟框架中，以实现对FLASH建模的准确模拟。

提出的方法

• 在阿秒时间尺度上执行逐步蒙特卡洛模拟，以记录IS和NIS的空间坐标及能量沉积。
• 利用蒙特卡洛轨道模拟计算温度分布，并通过卢瑟福散射公式进行解析验证。
• 使用多尺度分子动力学（MD）模拟，以温度分布作为边界条件，模拟轨道的突然扩张。
• 从第一性原理MD推导IS的随机粗粒化朗之万运动方程，描述通过声学声子从NIS到IS的不可逆能量流。
• 在MD模拟中使用经典Lennard-Jones势能对结果进行验证。
• 通过对比有无NIS耦合条件下的IS扩散，隔离非平衡能量传递的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 在超高剂量率下，非电离激发（NIS）如何影响辐射轨道中离子物种（IS）的扩散？
• RQ2 声学声子在热NIS向冷IS传递能量（水辐射分解过程中）中起什么作用？
• RQ3 为何当前蒙特卡洛代码无法预测FLASH-UHDR实验中的轨道间相关性？
• RQ4 与室温扩散相比，NIS诱导的能量传递如何影响IS的有效扩散系数？
• RQ5 IS-NIS耦合在多大程度上增强了FLASH-UHDR中轨道间的化学反应速率？

主要发现

• 辐射轨道形成后立即确立了热NIS与冷IS共存的状态，其中NIS集中在包裹IS的纳米尺度区域内。
• NIS与IS之间的非平衡耦合导致IS在飞秒时间尺度内爆发，显著提高其有效扩散系数，远超室温下的值。
• 在10 Gy剂量和40 Gy/s剂量率下，该模型预测的轨道扩张程度和轨道间相关性均强于当前蒙特卡洛代码，与近期关于活性氧物种（ROS）聚集和非活性氧物种（NROS）形成的假设一致。
• 从NIS到IS的能量传递作为内部热流，通过声子介导的耦合驱动IS不可逆地获得动能。
• 该模型解释了为何以往蒙特卡洛模拟因采用固定室温扩散系数而低估了轨道间重叠。
• 作者建议将IS-NIS耦合及轨道内温度分布整合到所有主流蒙特卡洛代码（如Geant4、TOPAS-nBio、PARTRAC）中，以准确模拟FLASH-UHDR条件下的反应-扩散过程。