[论文解读] The elastic properties and lattice dynamics for selected 211 MAX phases: A DFT study

Geoffrey Arusei, Mirriam Chepkoech+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 13, 2020

MXene and MAX Phase Materials参考文献 6被引用 4

一句话总结

本研究采用密度泛函理论（DFT）研究了七种211 MAX相（Ti2MNC，M = Al, Ga, Pb, Cd, Sn；X = C, N）的弹性、动力学和热学性质。结果表明，Ti2PbC和Ti2CdC的机械稳定性最高，所有化合物均无虚频模式，表现出动力学稳定性，且Ti2PbC的晶格热导率最低，因此在热障应用方面具有前景。计算得到的Ti2AlC在1300 K时的热导率与实验值相差仅9%。

ABSTRACT

The elastic properties and lattice dynamics of Ti$_2$AlC, Ti$_2$AlN, Ti$_2$GaC, Ti$_2$GaN, Ti$_2$PbC, Ti$_2$CdC and Ti$_2$SnC have been investigated using the density functional theory within the generalized gradient approximations as expressed in Quantum Espresso and VASP codes. The obtained lattice parameters are in agreement with the previous theoretical research and available experimental data. The elastic properties of the MAX phases under study have been calculated. The values of elastic anisotropy, Young's modulus, Poisson ratio and shear modulus reveal that the compounds are stable and ductile and that Ti$_2$PbC and Ti$_2$CdC are more stable than the other considered compounds. Thus, the seven compounds may be useful for industrial applications. The calculated phonon spectra confirm that the studied MAX phases are dynamically stable because of the absence of imaginary phonon modes. The temperature dependent lattice thermal conductivity of MAX phases have been determined using the Debye theory as outlined by Slack. The obtained $κ_{ph}$ for Ti$_2$AlC at 1300 K agree with experimental findings within 9$\%$. The estimated minimum thermal conductivities ($κ_{min}$) of the MAX phases obtained by using empirical formula suggested by Clarke show that Ti$_2$PbC possesses the lowest minimum thermal conductivity.

研究动机与目标

• 理解所选211 MAX相（Ti2MNC）的机械与热稳定性，以评估其潜在结构应用价值。
• 通过弹性常数、杨氏模量、泊松比和剪切模量等弹性性质分析，评估机械稳定性与塑性。
• 通过声子色 dispersion 分析晶格动力学，确认动力学稳定性并理解振动贡献。
• 利用Slack模型和Clarke模型估算温度依赖的晶格热导率，以识别热导率较低的材料。
• 将理论结果与实验数据及先前理论研究进行对比，验证计算方法的可靠性。

提出的方法

• 采用广义梯度近似（GGA-PBE）的密度泛函理论（DFT），使用Quantum Espresso和VASP代码进行计算。
• 利用VASP中的应力-应变法和Quantum Espresso中的THERMO-PW方法高精度计算弹性常数。
• 通过Phonopy软件中的有限位移法，构建2×2×2超胞，计算谐相互作用力常数。
• 生成声子色散关系与态密度（PHDOS），以评估动力学稳定性并识别声子模式贡献。
• 采用Slack模型估算晶格热导率，利用Clarke的经验公式估算最小热导率。
• 从声子态密度计算定容比热，以验证与德拜模型的热力学一致性。

实验结果

研究问题

• RQ1 所选211 MAX相的弹性性质及其机械稳定性判据（如弹性常数、各向异性、塑性）是什么？
• RQ2 声子色散关系如何证实这些MAX相的动力学稳定性？
• RQ3 这些材料的温度依赖性晶格热导率是多少？与实验值和理论值相比如何？
• RQ4 A位元素（Al, Ga, Pb, Cd, Sn）的原子质量如何影响声子散射与热导率？
• RQ5 这些MAX相的预测最小热导率是多少？哪一种化合物的值最低？

主要发现

• Ti2PbC和Ti2CdC在所研究的MAX相中表现出最高的机械稳定性，这由其弹性常数和稳定性判据所证实。
• 声子色散曲线在整个布里渊区内均无虚频模式，证实所有七种化合物均具有动力学稳定性。
• 计算得到的Ti2AlC在1300 K时的晶格热导率为14.6 W/mK，与实验值16 W/mK相差仅9%。
• 由于Pb原子质量大，导致强声子散射，Ti2PbC在所研究相中具有最低的晶格热导率。
• Clarke的经验公式预测，Ti2PbC的最小热导率最低，而Ti2AlN由于平均声速高，其最小热导率最高。
• 定容比热在低温下遵循德拜的T³依赖关系，高温时趋近杜隆-珀替极限，且在T < 250 K时，Ti2PbC的C_v值最高。