[论文解读] The elphbolt ab initio solver for the coupled electron-phonon Boltzmann transport equations

Nakib H. Protik, Chunhua Li+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 17, 2021

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 57被引用 61

一句话总结

elphbolt 是用 Fortran 2018 编写的首个从头算 ab initio 代码，用于求解完全耦合的电子-声子玻耳兹曼输运方程，实现了电子与声子输运的自洽、热力学一致计算，包括电子与声子拖拽效应。它通过精细的 k- 和 q- 网格采样以及 coarray 并行化实现高精度，提供模式分辨的输运系数，如热导率、塞贝克系数和佩尔蒂埃系数、迁移率等，所有输入均为从头算的 DFT 和 DFPT 数据。

ABSTRACT

elphbolt is a modern Fortran (2018 standard) code for efficiently solving the coupled electron-phonon Boltzmann transport equations from first principles. Using results from density functional and density functional perturbation theory as inputs, it can calculate the effect of the non-equilibrium phonons on the electronic transport (phonon drag) and non-equilibrium electrons on the phononic transport (electron drag) in a fully self-consistent manner and obeying the constraints mandated by thermodynamics. It can calculate the lattice, charge, and thermoelectric transport coefficients for the temperature gradient and electric fields, and the effect of the mutual electron-phonon drag on these transport properties. The code fully exploits the symmetries of the crystal and the transport-active window to allow the sampling of extremely fine electron and phonon wave vector meshes required for accurately capturing the drag phenomena. The coarray feature of modern Fortran, which offers native and convenient support for parallelization, is utilized. The code is compact, readable, well-documented, and extensible by design.

研究动机与目标

• 开发一种完全从头算、自洽的耦合电子-声子玻耳兹曼输运方程求解器，满足热力学约束。
• 实现材料中电子与声子输运性质（包括相互电子-声子拖拽效应）的精确计算。
• 为更广泛的科研社区提供可扩展、高效且可扩展的开源代码。
• 克服现有输运模拟中电子-声子耦合处理的解耦或近似方法的局限性。
• 使用从头算输入，高精度地提供模式分辨的输运系数，如塞贝克系数、佩尔蒂埃系数和热导率。

提出的方法

• 使用密度泛函理论（DFT）和密度泛函微扰理论（DFPT）作为输入，计算电子与声子能带结构以及电子-声子矩阵元。
• 采用 Wannier 插值技术，实现在精细 k- 和 q- 网格上的电子与声子波矢的高分辨率采样。
• 采用自洽迭代方法求解完全耦合的电子-声子玻耳兹曼输运方程，保持开尔文-昂萨格互惠关系。
• 利用现代 Fortran 2018 的 coarray 特性，实现在分布式内存系统上的高效、可移植且可扩展的并行化。
• 通过对称性利用降低计算成本，同时在布里渊区输运活跃区域保持高分辨率。
• 支持多种散射机制，包括电子-声子、声子-声子、电子-杂质和声子同位素散射。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否以高数值效率和精度实现耦合电子-声子玻耳兹曼输运方程的完全从头算、自洽求解？
• RQ2 电子-声子拖拽效应在半导体中对热电、热和电输运系数的定量影响如何？
• RQ3 当电子-声子耦合以完全耦合与解耦方式处理时，模式分辨输运性质的差异程度如何？
• RQ4 在掺杂硅中，包含相互拖拽效应后，对预测热导率和热电功率的准确性有何影响？
• RQ5 该代码能否利用 coarray Fortran 在现代 HPC 架构上实现高性能和可扩展性？

主要发现

• elphbolt 代码成功计算了模式分辨的电子与声子输运系数，包括塞贝克系数、佩尔蒂埃系数和热导率，具有完全的自洽性和热力学一致性。
• 对于 n 型掺杂硅，完全耦合解预测的热电功率显著高于 RTA 或无拖拽全解，凸显了电子-声子拖拽的重要性。
• 在高纯度硅中计算的声子热导率在宽温度范围内与实验数据高度一致，尤其在低载流子浓度下表现优异。
• 在低温下，高掺杂情况下由于低能声学模上的主导电子-声子散射，热导率受到更强的抑制。
• 在硅中，电子对声子热导率的拖拽效应可忽略不计，与此前对 GaAs 和 SiC 的研究结果一致。
• 在 300 K 下，对 n 型硅进行典型的 (50, 150) q- 和 k- 网格计算约需 3000 CPU 小时，其中电子-声子 BTE 求解步骤耗时最长（1467 CPU 小时）。