[论文解读] The excited state structure of the nitrogen-vacancy center in diamond

Ph. Tamarat, Neil B. Manson+8 more|arXiv (Cornell University)|Oct 13, 2006

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 4

一句话总结

本研究利用双色激光与微波双共振技术，测绘了金刚石中氮空位（NV）中心的激发态结构，揭示其为受外加电场和应变分裂的轨道双重态。关键发现是，在单个NV中心中，自旋守恒的循环跃迁与非自旋守恒的Λ型跃迁可共存，从而实现全光学控制电子自旋——这对量子信息处理及自旋初始化/读出优化至关重要。

ABSTRACT

Optical and microwave double resonance techniques are used to obtain the excited state structure of single nitrogen-vacancy centers in diamond. The excited state is an orbital doublet and it is shown that it can be split and associated transition strengths varied by external electric fields and by strain. A group theoretical model is developed. It gives a good account of the observations and contributes to an improved understanding of the electronic structure of the center. The findings are important for quantum information processing and other applications of the center.

研究动机与目标

• 解析金刚石中氮空位（NV）中心3E激发态的精细结构，尽管其在量子技术中具有重要意义，但该结构至今仍理解不足。
• 确定外部电场和应变如何影响单个NV中心中激发态能级和跃迁强度。
• 确定自旋守恒（循环）与非自旋守恒（Λ型）光学跃迁是否可在单个NV中心中共存，这是实现全光学量子控制的前提。
• 建立一个群论模型，准确描述观测到的电子结构，并为量子应用中跃迁类型的优化提供支持。

提出的方法

• 采用双色激光激发，边带频率为±2.88 GHz，以共振驱动基态自旋亚能级（Sz与Sx,Sy）与同一激发态能级之间的跃迁，从而映射3A2–3E的精细结构。
• 使用2.88 GHz的微波双共振技术探测基态自旋能级与激发态之间的跃迁，证实存在两个不同的激发态分支。
• 施加外部电场和应变以调节激发态能级，并观察跃迁强度与能级分裂的变化。
• 基于C3v对称性与自旋-轨道耦合，建立群论模型，以解释观测到的精细结构，包括非谐耦合与自旋混合。
• 通过包含光学与微波场的七能级模型进行模拟，重现实验光谱与线宽。
• 将实验观测与理论预测相关联，验证模型在描述激发态中自旋-轨道相互作用与混合方面的准确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过双色激光激发实验解析NV中心3E激发态的精细结构？
• RQ2 外部电场与应变如何影响NV中心激发态的能级分裂与跃迁强度？
• RQ3 在单个NV中心中，循环（自旋守恒）与Λ型（非自旋守恒）光学跃迁是否可共存？
• RQ4 自旋-轨道耦合与非谐耦合在决定跃迁特性与自旋极化效率方面起什么作用？
• RQ5 通过电场或应变等外部参数，自旋翻转跃迁与自旋允许跃迁的相对强度可在多大程度上被调控？

主要发现

• NV中心的3E激发态为具有两个不同分支的轨道双重态，通过637 nm的双色激光激发与2.88 GHz的边带分离实验解析。
• 边带光谱中观测到的两个光谱特征相距0.32 GHz，分别对应能级图中的跃迁1–2与3–4，对应于不同的激发态能级。
• 外加1 MV/m的电场使激发态能级发生分裂，上分支表现出强Sz自旋特性（混合度小于1/1000），支持循环跃迁。
• 在下分支中，由于非轴向自旋-轨道耦合，发生非谐耦合，导致显著的Sz–(Sx,Sy)混合，导致激发下自旋极化度降低。
• 模型预测，当存在低但非零的应变或电场时，循环跃迁最优，避免非谐耦合时可实现约30%的平均自旋极化度。
• 理论模拟采用七能级模型，重现了实验光谱，证实线宽来源于激光频率波动，而非本征态展宽。