[论文解读] The Ferroelectric Photo-Groundstate of SrTiO$_3$: Cavity Materials Engineering

Simone Latini, Dongbin Shin+5 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2021

Mechanical and Optical Resonators参考文献 1被引用 15

一句话总结

本论文通过从头算计算表明，在光学腔中强光-物质耦合可在原本具有量子反铁电性的SrTiO3中诱导出铁电基态。光子真空涨落的耦合抑制了原子核的量子涨落，有效增加了离子的有效质量，从而稳定了宏观极化，实现了在平衡态下具有铁电性的新型光致基态——为通过腔体工程调控量子相提供了一条新途径。

ABSTRACT

Optical cavities confine light on a small region in space which can result in a strong coupling of light with materials inside the cavity. This gives rise to new states where quantum fluctuations of light and matter can alter the properties of the material altogether. Here we demonstrate, based on first principles calculations, that such light-matter coupling induces a change of the collective phase from quantum paraelectric to ferroelectric in the SrTiO$_3$ groundstate, which has thus far only been achieved in out-of-equilibrium strongly excited conditions[1, 2]. This is a light-matter-hybrid groundstate which can only exist because of the coupling to the vacuum fluctuations of light, a "photo-groundstate". The phase transition is accompanied by changes in the crystal structure, showing that fundamental groundstate properties of materials can be controlled via strong light-matter coupling. Such a control of quantum states enables the tailoring of materials properties or even the design of novel materials purely by exposing them to confined light.

研究动机与目标

• 探讨在光学腔中强光-物质耦合是否能稳定SrTiO3中的铁电相，该材料因强原子核量子涨落而通常表现为量子反铁电性。
• 研究腔内光子的真空涨落是否能抑制晶格中的量子涨落，从而在平衡态下实现向宏观铁电态的相变。
• 证明通过与量子真空耦合，可从根本上改变量子材料的基态，从而产生一类新型杂化光-物质态。
• 建立以腔耦合强度为新可调参数的SrTiO3相图，扩展传统热力学与量子相边界之外的相变区域。

提出的方法

• 采用含Tamm-Dancoff近似的时依密度泛函理论（TDDFT）模拟SrTiO3在腔约束下电子-光子系统的耦合行为。
• 基于PBE泛函构建二维势能面，以描绘铁电软模（FES）及其与腔光子的耦合特性。
• 应用Kubo线性响应理论，通过外加电场作为铁电性的探针，计算不同腔耦合强度与温度下FES模的频率响应。
• 以FES模频率最小值的演化作为反铁电到铁电相变的标志，通过软化与硬化行为识别相变温度。
• 模拟腔内与腔外基态及第一激发态的轨道分辨电子密度，可视化腔体“ Dressing”对电子结构的影响。
• 通过引入腔耦合强度作为新维度，构建修正的相图，扩展传统温度驱动的相边界。

实验结果

研究问题

• RQ1 在光学腔中强光-物质耦合是否能诱导原本为量子反铁电性的SrTiO3形成铁电基态？
• RQ2 腔内光子的真空涨落如何通过抑制晶格中的原子核量子涨落来稳定宏观极化？
• RQ3 腔耦合在多大程度上改变离子的有效质量，从而影响铁电相的稳定性？
• RQ4 能否在平衡态下实现从反铁电到铁电的相变，而非通过瞬态非平衡激发？
• RQ5 将腔耦合强度作为新参数引入后，如何重塑SrTiO3的相图，特别是在有限温度下的行为？

主要发现

• SrTiO3中铁电软模与腔光子的耦合通过增强Ti与O离子的有效质量，抑制了原子核的量子涨落，有效局域化离子，从而稳定了铁电态。
• 一种新的光致基态出现，其在平衡态下表现为铁电性，仅由与光的真空涨落耦合所诱导，无需外部激发。
• 从反铁电到铁电的相变由铁电软模频率的最小值信号表征，且该最小值随腔耦合强度的增强而移动。
• 随着腔耦合强度的增加，相变温度降低，表明量子反铁电态被抑制，铁电相在更高温度下变得稳定。
• 通过引入腔耦合强度作为新可调维度，扩展了SrTiO3的相图，实现了通过光学腔工程对基态的调控。
• 该效应在有限温度下依然存在，此时热涨落占主导地位，表明腔诱导铁电性的鲁棒性。