[论文解读] The impact of nitrogen doping on the linear and nonlinear terahertz response of graphene

Roozbeh Anvari, E. Zaremba+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 10, 2021

Graphene research and applications参考文献 71被引用 5

一句话总结

本研究利用密度泛函紧束缚方法（DFTB）与长度表象下的密度矩阵方法，探究氮掺杂对石墨烯线性与非线性太赫兹（THz）响应的影响。结果表明，取代型氮掺杂相比吸附型氮掺杂，诱导出更明显的抛物线形导带，导致能带结构发生更强的改变，从而显著增强太赫兹迁移率与非线性响应。

ABSTRACT

It is well known that impurities play a central role in the linear and nonlinear response of graphene at optical and terahertz frequencies. In this work, we calculate the bands and intraband dipole connection elements for nitrogen-doped monolayer graphene using a density functional tight binding approach. Employing these results, we calculate the linear and nonlinear response of the doped graphene to terahertz pulses using a density-matrix approach in the length gauge. We present the results for the linear and nonlinear mobility as well as third harmonic generation in graphene for adsorbed and substitutional nitrogen doping for a variety of doping densities. We show that the conduction bands are more parabolic in graphene structures with substitutional nitrogen doping than for those with adsorbed nitrogen. As a result, substitutional doping has a greater impact on the terahertz mobility and nonlinear response of graphene than adsorbed nitrogen does.

研究动机与目标

• 理解氮掺杂对单层石墨烯线性与非线性太赫兹响应的影响。
• 解决在太赫兹激发下，非完美（缺陷）石墨烯中载流子动力学缺乏全面理论研究的问题。
• 区分吸附型与取代型氮掺杂对电子结构及太赫兹响应的影响差异。
• 量化掺杂引起的能带结构变化对亚带间电流、迁移率及谐波生成的影响。

提出的方法

• 采用密度泛函紧束缚（DFTB）方法计算氮掺杂石墨烯体系的弛豫原子结构、能带色散关系及布洛赫态。
• 在密度矩阵形式中使用计算得到的能带结构与矩阵元，模拟脉冲太赫兹场作用下的载流子动力学。
• 在密度矩阵方法中应用长度表象，以精确计算亚带间电流与极化响应。
• 模拟不同掺杂浓度与化学势下的线性与非线性光学响应，包括三次谐波生成。
• 通过分析其独特的能带结构与有效质量，区分吸附型与取代型氮掺杂构型。
• 引入经验散射率以模拟载流子弛豫过程，同时保持缺陷引起的能带结构变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 氮掺杂（特别是吸附型与取代型构型）如何影响石墨烯的能带结构？
• RQ2 吸附型与取代型氮掺杂对石墨烯线性与非线性太赫兹迁移率的相对影响是什么？
• RQ3 吸附型与取代型氮掺杂石墨烯的导带曲率与有效质量有何差异？
• RQ4 氮掺杂在太赫兹激发下，对三次谐波生成的增强程度如何？
• RQ5 化学势与缺陷浓度的变化如何调制掺杂石墨烯的非线性响应？

主要发现

• 与吸附型氮掺杂相比，取代型氮掺杂在石墨烯中诱导出更明显的抛物线形导带，导致有效质量减小，载流子迁移率显著提升。
• 由于能带色散关系的改变，取代型掺杂石墨烯的非线性太赫兹响应（包括三次谐波生成）显著强于吸附型掺杂体系。
• 吸附型氮掺杂引起的能带结构畸变极小，因此对太赫兹迁移率与非线性响应的影响远弱于取代型掺杂。
• 取代型掺杂石墨烯的线性迁移率随掺杂浓度增加而提高，而吸附型氮掺杂则表现出可忽略的迁移率增强。
• 计算得到的三次谐波生成效率在取代型体系中更高，表明其在非线性太赫兹器件应用中具有更大潜力。
• 本研究证实，缺陷引起的能带结构变化（尤其是带隙打开与曲率改变）在决定太赫兹响应方面起主导作用，其影响远超简单的散射效应。