[论文解读] The influence of impurities on the charge carrier mobility of small molecule organic semiconductors

Pascal Friederich, Artem Fediai+11 more|arXiv (Cornell University)|Aug 30, 2019

Organic Electronics and Photovoltaics参考文献 42被引用 4

一句话总结

本研究采用多尺度计算模型，探究杂质（尤其是水和水-氧复合物）对非晶态小分子有机半导体中载流子迁移率的影响。研究发现，这些杂质在能带隙内引入了深能级陷阱态，显著降低了电子和空穴的迁移率，其中分子氧形成的陷阱深度足以限制广泛使用的材料性能。

ABSTRACT

Amorphous organic semiconductors based on small molecules and polymers are used in many applications, most prominently organic light emitting diodes (OLEDs) and organic solar cells. Impurities and charge traps are omnipresent in most currently available organic semiconductors and limit charge transport and thus device efficiency. The microscopic cause as well as the chemical nature of these traps are presently not well understood. Using a multiscale model we characterize the influence of impurities on the density of states and charge transport in small-molecule amorphous organic semiconductors. We use the model to quantitatively describe the influence of water molecules and water-oxygen complexes on the electron and hole mobilities. These species are seen to impact the shape of the density of states and to act as explicit charge traps within the energy gap. Our results show that trap states introduced by molecular oxygen can be deep enough to limit the electron mobility in widely used materials.

研究动机与目标

• 理解非晶态小分子有机半导体中杂质引起的载流子陷阱的微观起源。
• 识别常见杂质（如水和水-氧复合物）的化学本质及其电子影响。
• 量化这些杂质如何改变态密度并劣化载流子输运特性。
• 解释为何电子迁移率在高性能有机半导体中尤其受杂质诱导陷阱的限制。

提出的方法

• 结合量子化学计算与动力学蒙特卡罗模拟的多尺度建模方法。
• 采用密度泛函理论（DFT）计算，确定掺杂杂质的有机半导体的电子结构。
• 在非晶态有机半导体基质中建模水和水-氧复合物，评估其能量和结构效应。
• 计算存在杂质时的态密度（DOS），分析陷阱态的形成。
• 利用动力学蒙特卡罗方法模拟载流子输运，提取电子和空穴迁移率。
• 系统改变杂质浓度和类型，评估其对迁移率和DOS形状的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 水分子和水-氧复合物如何改变非晶态小分子有机半导体的态密度？
• RQ2 在常见有机半导体中，分子氧引入的陷阱态具有多深的能量深度？
• RQ3 为何电子迁移率在这些材料中比空穴迁移率更易受杂质影响？
• RQ4 具有深能级陷阱的杂质在实际有机半导体器件中在多大程度上限制了载流子输运？
• RQ5 杂质的存在如何改变无序有机体系中电荷载流子的分布与局域化特性？

主要发现

• 水分子和水-氧复合物作为明确的载流子陷阱，存在于有机半导体的能带隙内，降低了电子和空穴的迁移率。
• 分子氧引入的陷阱态深度足以显著限制广泛使用的小分子有机半导体中的电子迁移率。
• 杂质显著改变了态密度的形状，导致分布向导带边和价带边发生展宽和拖尾。
• 杂质诱导的陷阱对电子输运的破坏性大于对空穴输运的影响，解释了迁移率退化中的观测不对称性。
• 该模型定量再现了实验中观察到的迁移率下降趋势，验证了特定杂质作为关键性能限制因素的作用。
• 即使氧相关杂质浓度很低，也会因深能级陷阱的形成而导致电子迁移率大幅下降。