[论文解读] The interplay between thermomigration and stress-driven hydrogen transport in metals

Daniel J. Long, Edmund Tarleton+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 20, 2026

Hydrogen embrittlement and corrosion behaviors in metals被引用 0

一句话总结

论文提出一个热力学一致的氢传输框架，结合热迁移与应力驱动机制，采用有限元实现，并以铁/镍换热器与锆合金包壳为案例研究，识别主导传输驱动并提供快速图形分析方法。

ABSTRACT

Thermomigration is the driving force for hydrogen transport due to a temperature gradient. It can compete with hydrogen transport induced by stress gradients. While stress-driven hydrogen migration is well established, thermomigration remains comparatively underexplored, largely due to limited mechanistic understanding and a scarcity of experimental data. In this work, we develop a thermodynamically consistent framework for hydrogen transport, incorporating a mechanistic model for thermomigration. This is implemented within a finite element framework using an effective chemical potential. Using case studies of iron and nickel heat exchangers and zirconium alloy nuclear fuel cladding, we quantify the competing and synergistic effects of thermomigration and stress-driven transport. We show that thermomigration often dominates hydrogen redistribution in heat-carrying components, even in the presence of significant thermal incompatibility stresses. However, stress-driven transport is shown to become decisive near sharp stress concentrators. A graphical method is introduced to rapidly identify the dominant transport mechanism without requiring fully coupled simulations. The results provide practical guidance for assessing hydrogen redistribution and embrittlement risk in heat-carrying structural components.

研究动机与目标

• 理解氢传输驱动对预测金属在热机械加载下的氢脆化的重要性。
• 为组合热迁移与应力驱动的氢传输建立热力学一致模型。
• 使用有效化学势实现有限元方法来模拟再分布。
• 分析基准案例（铁/镍换热器、锆包壳）以量化竞争效应。
• 引入一种图形方法以在不进行完全耦合仿真的情况下快速识别主导传输机制。

提出的方法

• 采用带 Onsager 耦合的非平衡热力学框架来描述氢通量和热通量。
• 通过有效化学势梯度来建模氢通量，结合热迁移中的传热焓 Q*（固有、静电、电子风贡献）。
• 推导 μ_eff 并以 ∇(μ_eff/T) 表达 J_H，以实现与 UMATHT Abaqus 实现的兼容性。
• 采用解耦的热传导分析配合氢传输仿真，确保时间步和网格匹配。
• 将 Q* 表述为 T 的二次多项式以拟合温度相关数据并推导 μ_eff/T 的 f(T)（方程式 10–18）。
• 对真实边界条件（温度、对流、应力）下的扩散键合换热器三维单元进行有限元模型应用。

Figure 1 : Comparison of mechanistic model for the heat of transport with experimental data, $Q^{*}_{\mathrm{exp}}$ , from Gonzalez and Oriani [ 22 ] for (a) iron and (b) nickel. Dashed lines represent individual contributions (intrinsic, electrostatic, and electron-wind) to the total heat of transp

实验结果

研究问题

• RQ1 在何种条件下热迁移相对于应力驱动传输主导氢的重新分布？
• RQ2 温度梯度、静水应力梯度和材料特性如何在实际几何中影响主导传输机制？
• RQ3 是否存在一个图形判据可以在不进行完全耦合仿真的情况下识别主导传输机制？
• RQ4 铁和镍的换热器几何在氢重新分布方面因材料特性而有何不同？
• RQ5 案例研究为热载组件与反应堆包壳的脆化风险评估提供了哪些见解？

主要发现

• 在承载热的部件中，热迁移常主导氢的重新分布，即使存在显著的热不相容应力。
• 应力驱动传输主要在靠近尖锐的静水应力集中处成为决定因素，而非普遍适用。
• 铁在数分钟内就表现出显著的重新分布（在热区附近溶解度占有率从1 ppm上升至约26 ppm；冷区被削弱），而镍的重新分布较温和，时间尺度为数月。
• 图形方法（方程式 21）通过比较 ∇σ_H/∇T 与 Q*/(V_L T) 可快速识别主导机制，提供一个实用的设计工具。
• 铁和镍之间的差异源于铁中较高的传热焓和更大的静水应力梯度，以及镍的较低 V_L 与 ωi 特征。
• 该框架使对换热器及类似部件的氢重新分布与脆化风险评估更加高效。

Figure 2 : Overview of heat exchanger finite element model. (a) The chosen counterflow heat exchanger geometry and unit cell. Horizontal black lines correspond to boundaries between plates (diffusion bonding lines). (b) 3D unit cell geometry and mesh. A single element is used in the through thicknes