[论文解读] The local atomic packing of a single-component glass is quasi-crystalline

Farid F. Abraham|arXiv (Cornell University)|Apr 22, 2015

Material Dynamics and Properties被引用 3

一句话总结

本研究采用Ackland-Jones拓扑分析方法，探究单组分Lennard-Jones玻璃中局部原子环境的特性。结果表明，尽管宏观上呈现非晶态，局部原子堆积主要呈准晶结构，大多数原子呈现FCC、HCP或BCC样构型，挑战了传统对玻璃无序性的认知。

ABSTRACT

Our earlier Monte Carlo simulations of metastable supercooled-liquid and glass phases of Lennard-Jones atoms found several distinct signatures for identifying the glass transition boundary; i.e., the density, enthalpy, and pair distribution function dependences on temperature and pressure are different for the two phases (F. F. Abraham, J. Chem. Phys., 72, 359 (1980)). In this extension of that study, we base our analysis on the Ackland-Jones (A-J) method for determining the local crystal packing about each atom (G. Ackland & A. Jones, PRB 73, 054104 (2006)). It focuses on the angular distribution of the local atoms surrounding each individual atom and compares it with the known FCC, HCP, BCC, icosahedron packings within a specified uncertainly from perfect packing. Remarkably, the A-J method to our simulated glass states indicates that the local atomic packings of the individual atoms are predominantly crystalline; i.e., quasi FCC, HCP or BCC.

研究动机与目标

• 利用先进的拓扑分析方法，研究单组分玻璃中局部原子有序性的本质。
• 确定过冷液态和玻璃态中局部原子环境是否表现出类晶体特征。
• 评估先前模拟中通过热力学特征识别的玻璃化转变边界的有效性。
• 探讨玻璃的局部结构是否可被描述为准晶结构而非完全无序。
• 调和金属玻璃中宏观非晶行为与局部原子有序性之间的矛盾。

提出的方法

• 采用Ackland-Jones（A-J）拓扑方法，基于邻近原子的方位分布对局部原子环境进行分类。
• 将每个原子邻近原子的方位分布与理想晶体结构（FCC、HCP、BCC及二十面体堆积）进行比较。
• 设定容差阈值以定义‘准’晶体有序性，允许对完美对称性的偏差。
• 分析Lennard-Jones系统在过冷液态和玻璃态下的蒙特卡洛模拟数据。
• 利用A-J方法计算模拟玻璃态中被分类为FCC、HCP或BCC样构型的原子比例。
• 通过已知的玻璃化转变热力学特征（密度、焓、径向分布函数）验证结果。

实验结果

研究问题

• RQ1 单组分玻璃中局部原子环境是否表现出类晶体堆积的特征？
• RQ2 玻璃中多大比例的原子采用FCC、HCP或BCC样配位几何构型？
• RQ3 在相同热力学状态下，玻璃的局部原子结构与过冷液体的局部结构有何异同？
• RQ4 能否通过A-J方法识别出局部结构特征以确定玻璃化转变？
• RQ5 玻璃中表现出的无序性是否与准晶局部结构一致？

主要发现

• Ackland-Jones分析表明，模拟的单组分玻璃中大多数原子采用类似于FCC、HCP或BCC结构的局部构型。
• 尽管宏观上呈现非晶态，玻璃的局部原子堆积主要呈准晶结构，大量原子被分类为FCC样或HCP样。
• 玻璃的局部结构与通常与金属玻璃相关的二十面体有序性不同，表明存在不同的局部结构基元。
• 即使热力学性质相似，A-J方法仍能成功识别出玻璃态与过冷液态之间的清晰结构特征差异。
• 结果表明，玻璃化转变与向更有序的局部构型的结构重排有关，即使长程有序性缺失。
• 本研究证明，玻璃中局部原子环境在拓扑意义上可高度有序，挑战了传统认为玻璃为纯粹无序材料的观点。