[论文解读] The mechanism of high harmonic generation in liquid alcohol

Oliver Alexander, Jonathan C. T. Barnard+11 more|arXiv (Cornell University)|Feb 25, 2022

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用 4

一句话总结

本研究利用少周期、载波包络相位（CEP）控制的激光脉冲（低于击穿阈值），在液态异丙醇中实现了高次谐波产生（HHG），实现了高达50 eV的XUV辐射。其机制被确定为强场再结合，液相环境中电子散射效应被编码于谐波谱中，从而实现了与气相相比的原位还原散射截面测量。

ABSTRACT

The observation of non-perturbative harmonic emission in solids from ultrashort laser pulses [1] sparked a wave of studies [2,3] as a probe of charge carrier dynamics in solids under strong fields and a route to extreme ultraviolet (XUV) attosecond photonic devices [4]. High harmonic generation (HHG) in liquids [5,6] is far less explored, despite their relevance to biological media, and the mechanism is hotly debated. Using few-cycle pulses below the breakdown threshold, we demonstrate HHG in alcohol with data showing carrier-envelope-phase-dependent XUV spectra extending to 50 eV from isopropanol. We study the mechanism of the harmonic emission through its dependence on the driving field and find it to be consistent with a strong-field recombination mechanism. This maps emitted photon energy to the electron trajectories. We explore the role of the liquid environment in scattering the trajectories and find evidence that information on electron scattering from neighbouring molecules is encoded in the harmonic spectra. Using simulations we exploit this to estimate the scattering cross section and we confirm that the cross-section in liquid isopropanol is significantly reduced compared to vapour. Our findings suggest an extit{in situ} measurement strategy for retrieving accurate values of scattering cross sections in liquids, and also a pathway to liquid-based attosecond XUV devices.

研究动机与目标

• 研究液态醇中高次谐波产生（HHG）的机制，特别是在非微扰 regime 下的情况。
• 确定液相中的HHG是否遵循与气相和固相类似的强场再结合机制。
• 探讨致密液相环境对电子动力学和谐波辐射的影响。
• 通过实验HHG谱与模拟结果的对比，提取液相中准确的散射截面。
• 建立一种利用HHG作为探针，实现凝聚相中电子-分子散射原位测量的路径。

提出的方法

• 将能量为100–350 µJ的少周期、CEP控制、波长为1.8 µm的激光脉冲聚焦于真空中的厚度小于2 µm的液态异丙醇薄膜上。
• 利用带有金属吸收边（Al、Zr、Sn）校准的平面场XUV光谱仪检测谐波辐射，校准能量点分别为15、25、55和72 eV。
• 采用弹珠模型计算电子沿经典轨迹不发生散射的概率：$ p_{\text{n.s.}} = e^{-\rho_N k \tau \bar{v}} $，其中 $ \rho_N $ 为数密度，$ k $ 为用于液相效应的经验截面缩放因子，$ \bar{v} $ 为平均速度。
• 单位时间内的散射概率建模为 $ p_{\text{scat}}(t) = \rho_N k \tau v(t) $，其中 $ \tau $ 为有效截面面积，$ v(t) $ 为轨迹速度。
• 数值模拟采用求解具有圆柱对称性的正向麦克斯韦方程的三维分裂步法，包含色散、衍射、非线性和等离子体去相位效应。
• 通过强场近似结合动量和发射时间的相位积分，计算单原子HHG偶极矩，随后进行空间积分以考虑密度、吸收和衍射效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 液态醇中的高次谐波产生是否遵循与气相和固相中相同的强场再结合机制？
• RQ2 致密液相环境（表现为高分子数密度和短分子间距离）如何影响电子轨迹和谐波辐射？
• RQ3 谐波谱是否编码了液相中电子-分子散射的信息，特别是散射截面的信息？
• RQ4 由于屏蔽、关联和交换效应，液相中的散射截面相比气相降低了多大程度？
• RQ5 是否可以通过实验HHG谱与模拟结果的对比，推断出液相中准确的散射截面？

主要发现

• 利用低于击穿阈值的少周期脉冲，在液态异丙醇中观测到高达50 eV光子能量的高次谐波产生。
• 谐波谱表现出载波包络相位依赖性，证实了非微扰、由再结合驱动的机制。
• 通过模拟与实验的对比，推断出液相中电子散射的有效截面相比气相降低了约2.5倍。
• 模拟得到的液态异丙醇散射截面显著低于经验气相值，表明存在强烈的屏蔽和关联效应。
• 谐波截止能量与激光强度呈线性关系，符合经典截止定律 $ \tilde{\text{E}}_{\text{max}} = I_{\text{pot}} + 3.17U_{\text{ponder}} $，支持再结合动力学。
• 时间加权函数在抑制长轨迹方面有效，降低了计算成本，同时在宏观谐波场计算中保持了精度。