[论文解读] The Mott insulator LaTiO_3 in heterostructures with SrTiO_3 is metallic

H. Ishida, A. Liebsch|ArXiv.org|Nov 4, 2007

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用 24

一句话总结

该论文表明，由于SrTiO₃基底诱导的正交晶格畸变，LaTiO₃/SrTiO₃超晶格中的LaTiO₃是强关联金属，而非莫特绝缘体。该畸变增大了Ti 3d t₂g能带宽度，并反转了t₂g晶体场分裂，使临界库仑相互作用U_c超过现实值（约5 eV），从而在整个LaTiO₃层中稳定了金属性行为，而不仅局限于界面。

ABSTRACT

It is shown that LaTiO_3 in superlattices with SrTiO_3 is not a Mott insulator but a strongly correlated metal. The tetragonal lattice geometry imposed by the SrTiO_3 substrate leads to an increase of the Ti 3d t2g band width and a reversal of the t2g crystal field relative to the orthorhombic bulk geometry. Using dynamical mean field theory based on finite-temperature multi-band exact diagonalization we show that, as a result of these effects, local Coulomb interactions are not strong enough to induce a Mott transition in tetragonal LaTiO_3. The metalicity of these heterostructures is therefore not an interface property but stems from all LaTiO_3 planes.

研究动机与目标

• 确定LaTiO₃/SrTiO₃超晶格中的LaTiO₃是否因结构畸变而保持莫特绝缘体状态，或转变为金属性态。
• 研究SrTiO₃基底施加的四角晶格几何结构如何改变LaTiO₃中的电子结构与关联效应。
• 澄清实验中观察到的金属性行为是LaTiO₃层的体相性质，还是局限于界面。
• 确立晶体场分裂反转与能带展宽在抑制四角LaTiO₃中莫特转变中的作用。
• 建立一个将结构畸变与氧化物异质结构中关联金属性联系起来的理论框架。

提出的方法

• 使用VASP进行从头算电子结构计算，采用投影缀加波方法与GGA泛函，以优化在SrTiO₃基底上形成的四角LaTiO₃结构。
• 采用有限温度多带动力学平均场理论（DMFT），并以精确对角化（ED）作为杂质求解器，以处理强电子关联。
• 使用包含完整洪特定律耦合且避免符号问题的多带ED求解器，从而实现对自旋翻转与成对交换相互作用的精确处理。
• 在不同U值下，比较四角LaTiO₃（超晶格与体相类似几何结构）与正交晶系体相LaTiO₃的谱函数与轨道占据情况。
• 在a_{g}与e'_{g}表象中分析t₂g态密度与轨道极化，以评估晶体场反转的影响。
• 系统性地改变U值，以确定四角相与正交相中的临界莫特转变点U_c。

实验结果

研究问题

• RQ1 LaTiO₃/SrTiO₃超晶格中由LaTiO₃引起的四角畸变是否抑制了体相正交晶系LaTiO₃中发现的莫特绝缘态？
• RQ2 四角LaTiO₃中t₂g晶体场分裂的反转如何影响莫特转变所需的临界库仑相互作用U_c？
• RQ3 实验中观察到的金属性行为是由于界面效应，还是LaTiO₃层的体相性质？
• RQ4 四角相中能带展宽在多大程度上降低了莫特局域化的趋势？
• RQ5 轨道极化与洪特定律耦合在稳定畸变钙钛矿中金属性态方面起什么作用？

主要发现

• 与正交相相比，SrTiO₃基底诱导的LaTiO₃四角畸变使其Ti 3d t₂g能带宽度增加了约30%。
• 在四角相中，t₂g晶体场分裂的符号发生反转且幅值减小，导致非相互作用极限下轨道极化减弱。
• 四角LaTiO₃中莫特转变的临界库仑能量U_c超过6 eV，而实际U ≈ 5 eV，因此系统处于转变的金属性一侧。
• 在U = 5.5 eV时，四角超晶格结构仍保持金属性，费米能级附近存在来自d_{xy}与d_{xz,yz}能带的导电态，而正交相在U = 5 eV时为绝缘态。
• 四角相中的轨道占据显示，d_{xy}（a_g）能带被推至费米能级以上，而简并的d_{xz,yz}（e'_g）能带因增强的库仑排斥而达到1/4占据。
• 金属性行为并非局限于界面，而是贯穿整个LaTiO₃层，因为界面与体相类似Ti原子层均因电荷转移与结构畸变的共同作用而呈现金属性。