[论文解读] The order-disorder transition in model lipid bilayers is a first-order hexatic to liquid phase transition

Shachi Katira, Kranthi K. Mandadapu+3 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2015

Lipid Membrane Structure and Behavior参考文献 43被引用 5

一句话总结

通过使用 MARTINI 粗粒化模型的大规模分子动力学模拟，本研究证明，模型脂质双分子层中的有序-无序转变是一种从六角相到液相的一级相变。有序相表现出准长程取向序和短程平动序，并伴有扩散的5–7元旋错对，证实其为六角相而非晶体相，这对蛋白质迁移率和膜介导力具有重要意义。

ABSTRACT

We characterize the order-disorder transition in a model lipid bilayer using molecular dynamics simulations. We find that the ordered phase is hexatic. In particular, in-plane structures possess a finite concentration of 5-7 disclination pairs that diffuse throughout the plane of the bilayer, and further, in-plane structures exhibit long-range orientational order and short-range translational order. In contrast, the disordered phase is liquid. The transition between the two phases is first order. Specifically, it exhibits hysteresis, and coexistence exhibits an interface with capillary scaling. The location of the interface and its spatial fluctuations are analyzed with a spatial field constructed from a rotational-invariant for local 6-fold orientational order. As a result of finite interfacial tension, there necessarily exist associated forces of assembly between membrane-bound solutes that pre-melt the ordered phase.

研究动机与目标

• 确定模型脂质双分子层在有序-无序转变过程中有序相的真实本质——具体而言，其是晶体相还是六角相。
• 通过分析热力学与结构特征，确定凝胶态与液态之间的相变是否为一级相变。
• 研究旋错与取向序在有序相中的作用及其对膜蛋白组织的影响。
• 探讨由相变的一级特性引发的溶质诱导预熔化与线张力的形成机制。
• 验证 MARTINI 粗粒化模型在研究脂质膜大尺度相行为与界面现象中的适用性。

提出的方法

• 采用 MARTINI 粗粒化力场进行大规模分子动力学模拟，模拟包含 51,200 个脂质和 800,000 个水分子的 DPPC 脂质双分子层。
• 在 NVT 系综下进行模拟，通过朗之万恒温器与恒压器控制温度与体积，维持热力学条件。
• 通过加热与冷却循环获得平衡系统后，将有序相与无序相并置，构建稳定的平面界面，以探测共存行为。
• 应用旋转不变的六重取向序参数以定义并追踪界面，从而分析毛细状涨落行为。
• 计算平动相关函数与取向相关函数，以评估短程平动序与准长程取向序。
• 利用 Shewchuk 的三角形算法识别五配位与七配位粒子构成的旋错对，分析有序相中的拓扑缺陷。

实验结果

研究问题

• RQ1 模型脂质双分子层的有序-无序转变是否为一级相变，是否表现出滞后现象并形成稳定界面？
• RQ2 有序相是否表现出准长程取向序与短程平动序，与六角相特征一致？
• RQ3 有序相中是否存在扩散的5–7元旋错对，表明其为六角相而非晶体结构？
• RQ4 相变的一级特性如何影响膜介导力，如预熔化层与线张力的形成？
• RQ5 MARTINI 模型在多大程度上能准确再现真实脂质双分子层的相行为与结构特征？

主要发现

• DPPC 脂质双分子层的有序-无序转变是一级相变，表现为加热与冷却循环中的滞后现象，以及具有毛细状涨落的稳定界面。
• 有序相表现出准长程取向序，表现为在 294 K 时取向相关函数 G6(x) 的缓慢衰减，与六角相特征一致。
• 有序相中存在有限浓度的扩散5–7元旋错对，这是六角相特有的拓扑缺陷。
• 有序相中观察到短程平动序，但不存在长程平动序，排除了晶体结构的可能性。
• 有序相与无序相之间的界面表现出毛细标度，证实了相变的一级性质。
• 相变的一级特性意味着存在溶质诱导的预熔化层与线张力，这些因素介导了膜结合蛋白之间的相互作用力。