[论文解读] The simultaneous occurrence of superparamagnetism and superconductivity in nominal single crystalline (Ca1-xPrx)Fe2As2 with 0 <= x <= 0.13

Bing Lv, F. Y. Wei+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 14, 2013

Iron-based superconductors research被引用 3

一句话总结

本研究展示了在Pr掺杂的(Ca1−xPrx)Fe2As2单晶中，超顺磁性和超导性同时出现，Tc ≈ 49 K，且与Pr浓度（x ≤ 0.13）无关。研究结果揭示了超导体积分数与磁性团簇密度之间存在直接相关性，表明缺陷——尤其是As空位——通过界面驱动机制同时介导这两种现象，挑战了传统的基于掺杂的超导模型。

ABSTRACT

The observation of non-bulk superconductivity with an unexpectedly high onset transition temperature Tc up to ~ 49 K in non-superconducting single crystalline CaFe2As2 upon rare-earth doping has raised interesting questions concerning its origin. Several possibilities including interfacial mechanism have been proposed to account for the unusual observation. In an attempt to differentiate such propositions, we have carried out a systematic compositional and magnetic study on single crystals of nominal (Ca1-xPrx)Fe2As2 with 0 <= x <= 0.13 throughout the solubility range of Pr, which covers both the non-superconducting and superconducting regions. We found the unusual simultaneous occurrence of superparamagnetism and superconductivity with an x-independent Tc and a close correlation of the superconducting volume fraction with the magnetic cluster density and As-defect density. The finding demonstrates a close relationship among superconductivity, superparamagnetism, and defects, consistent with the previously proposed interface-mechanism, and offers a possible future path to higher Tc.

研究动机与目标

• 确定Pr掺杂CaFe2As2中非体相超导性（Tc ≈ 49 K）的起源，其Tc高于体相122族铁砷化物。
• 通过系统探测磁性和超导响应，区分竞争性理论——如界面机制、相杂质或坍塌的四面体相。
• 研究缺陷（尤其是As空位）在介导超顺磁性和超导性中的作用。
• 通过退火实验评估超导性是否源于直接载流子掺杂，或由缺陷稳定的纳米结构所致。
• 在掺杂范围内建立磁性团簇密度、缺陷密度与超导体积分数之间的定量关联。

提出的方法

• 在Pr的完整固溶范围（0 ≤ x ≤ 0.13）内合成高质量的(Ca1−xPrx)Fe2As2单晶。
• 利用SQUID磁力计对M(H)和M(T)进行综合磁性表征，以检测超顺磁性团簇和超导转变。
• 在200 °C至920 °C的温度范围内对样品进行系统退火，时间长达200小时，以探测缺陷稳定性与能垒。
• 定量分析超导体积分数（f）和磁性团簇密度（n）随x和退火时间的变化。
• 将f和n与缺陷密度（特别是通过化学计量偏离（y in Fe2+yAs2−y）推断的As空位浓度）进行关联。
• 利用x无关的Tc（~49 K）作为关键约束，排除传统掺杂驱动的超导机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何在Pr掺杂CaFe2As2中，尽管不存在体相超导性，其Tc却异常高达~49 K？
• RQ2 所观察到的超导性是否与特定相、缺陷或界面结构相关？
• RQ3 超顺磁性团簇如何与超导体积分数及缺陷密度相关联？
• RQ4 Pr掺杂是否直接诱导超导性，还是通过具有高能垒的缺陷介导？
• RQ5 长时间高温退火是否可在不改变x的情况下抑制超导性和磁性，从而表明其起源于缺陷介导？

主要发现

• 在0.06 < x ≤ 0.13范围内，(Ca1−xPrx)Fe2As2中同时存在超顺磁性和超导性，表现出两个Tc转变峰，分别位于~49 K和~24 K。
• 在超导区域，超导体积分数（f）与磁性团簇密度（n）呈线性关系，但在x ≤ 0.06时，f = 0且n = 0。
• 磁性团簇密度（n）约等于As空位缺陷密度的一半，表明断裂的Fe–As键是磁性的关键因素。
• Tc在整个x范围内几乎保持恒定（≈49 K），表明其并非由Pr掺杂引起的载流子浓度变化所驱动。
• 高温退火（>500 °C）随时间推移抑制了f和n，即使x保持不变，表明缺陷具有高活化能垒，且并非简单离子取代。
• 在200 °C下退火长达100小时，f和n无变化，表明缺陷构型为亚稳态且具有动力学捕获特性。