[论文解读] The spontaneous symmetry breaking in Ta$_2$NiSe$_5$ is structural in nature

Edoardo Baldini, Alfred Zong+17 more|arXiv (Cornell University)|Jul 6, 2020

Semiconductor Quantum Structures and Devices被引用 14

一句话总结

本研究通过超快trARPES和UED技术，在光激发后追踪电子态与晶格动力学，证明Ta2NiSe5中的相变由结构对称性破缺驱动，而非激子序。结果表明，声子自由度主导了能隙打开，电子响应微弱，从而明确排除了该材料不稳定性中存在显著激子特征的可能性。

ABSTRACT

The excitonic insulator is an electronically-driven phase of matter that emerges upon the spontaneous formation and Bose condensation of excitons. Detecting this exotic order in candidate materials is a subject of paramount importance, as the size of the excitonic gap in the band structure establishes the potential of this collective state for superfluid energy transport. However, the identification of this phase in real solids is hindered by the coexistence of a structural order parameter with the same symmetry as the excitonic order. Only a few materials are currently believed to host a dominant excitonic phase, Ta$_2$NiSe$_5$ being the most promising. Here, we test this scenario by using an ultrashort laser pulse to quench the broken-symmetry phase of this transition metal chalcogenide. Tracking the dynamics of the material's electronic and crystal structure after light excitation reveals surprising spectroscopic fingerprints that are only compatible with a primary order parameter of phononic nature. We rationalize our findings through state-of-the-art calculations, confirming that the structural order accounts for most of the electronic gap opening. Not only do our results uncover the long-sought mechanism driving the phase transition of Ta$_2$NiSe$_5$, but they also conclusively rule out any substantial excitonic character in this instability.

研究动机与目标

• 确定Ta2NiSe5中的相变是否由激子序或结构对称性破缺驱动。
• 解决长期存在的疑问：观测到的电子能隙是否源于激子机制或晶格驱动机制。
• 识别导致该候选激子绝缘体中自发对称性破缺的主要序参量。
• 通过超快动力学与从头算计算，阐明电子-声子耦合在电子能隙形成中的作用。

提出的方法

• 执行时间分辨角分辨光电子能谱（trARPES），以追踪近红外激光激发后电子结构的实时演化。
• 开展超快电子衍射（UED），在飞秒时间尺度上探测晶格动力学与结构变化。
• 利用GW和G0W0计算，在不同原子位移和温度条件下计算电子能带结构。
• 应用密度泛函微扰理论（DFPT），计算声子色散关系，并识别高温相中的软模。
• 分析声子特征矢量及其通过特定正则模式的冻结-声子计算对电子结构的影响。
• 将模拟得到的温度依赖电子响应与实验数据对比，以识别主导机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 Ta2NiSe5中的电子能隙主要由激子序还是结构畸变驱动？
• RQ2 驱动Ta2NiSe5相变的主要序参量的本质是什么？
• RQ3 电子与晶格自由度在该材料中超快光激发下的响应如何？
• RQ4 电子-声子耦合在多大程度上解释了观测到的能隙打开？
• RQ5 trARPES与UED中观测到的光谱指纹能否由声子起源而非电子激子序来解释？

主要发现

• 超快trARPES响应显示价带顶的快速变化，最合理的解释是晶格位移，而非电子激发。
• UED数据显示，结构畸变而非电子序是光激发的主要响应，晶格动力学主导初始响应。
• 声子计算识别出高温正交相中的两个软模，其在低温单斜相中变为能隙化并稳定。
• 模式IV（涉及Ta链在Ni链周围剪切运动）是驱动结构相变的关键声子模式，且与电子能带结构强耦合。
• 冻结-声子G0W0计算表明，沿模式IV的位移引起能带结构的非对称与非线性变化，表明存在强非微扰电子-声子耦合。
• 温度依赖模拟显示，即使在高电子温度（高达1160 K）下，电子响应仍极小，证实观测到的能隙变化并非源于电子热化，而是晶格动力学所致。