[论文解读] The temperature-dependence of carrier mobility is not a reliable indicator of the dominant scattering mechanism

Alex M. Ganose, Junsoo Park+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 4, 2022

Advanced Thermoelectric Materials and Devices被引用 6

一句话总结

本研究挑战了长期以来认为载流子迁移率的温度依赖性可指示半导体中主导散射机制的假设。通过在23,000种材料上进行从头算计算，研究发现，声子频率而非散射机制才是迁移率温度依赖性的主要决定因素，因此T⁻¹.⁵趋势并不能可靠地作为形变势散射的指标。

ABSTRACT

The temperature dependence of experimental charge carrier mobility is commonly used as a predictor of the dominant carrier scattering mechanism in semiconductors, particularly in thermoelectric applications. In this work, we critically evaluate whether this practice is well founded. A review of 47 state-of-the-art mobility calculations reveals no correlation between the major scattering mechanism and the temperature trend of mobility. Instead, we demonstrate that the phonon frequencies are the prevailing driving forces behind the temperature dependence and can cause it to vary between $T^{-1}$ to $T^{-3}$ even for an idealised material. To demonstrate this, we calculate the mobility of 23,000 materials and review their temperature dependence, including separating the contributions from deformation, polar, and impurity scattering mechanisms. We conclusively demonstrate that a temperature dependence of $T^{-1.5}$ is not a reliable indicator of deformation potential scattering. Our work highlights the potential pitfalls of predicting the major scattering type based on the experimental mobility temperature trend alone.

研究动机与目标

• 批判性评估载流子迁移率的温度依赖性是否能可靠地指示半导体中主导的散射机制。
• 研究实验中迁移率趋势（如T⁻¹.⁵）作为识别形变势散射或极性光学声子散射等散射机制诊断工具的有效性。
• 确定声子频率或能带结构特征是否是迁移率温度依赖性的主要驱动力。
• 评估基于迁移率趋势错误识别主导散射机制对热电材料优化的后果。
• 利用amset和DFPT+Wannier方法，基于23,000种材料的大数据集，提供一种数据驱动的、从头算的散射机制评估。

提出的方法

• 使用密度泛函微扰理论结合Wannier插值（DFPT+Wannier）方法，对47种材料进行了最先进的迁移率计算，以分析散射机制及其温度依赖性。
• 将分析扩展至超过23,000种材料，利用amset软件计算在形变势、极性光学和杂质散射机制下的温度依赖性迁移率。
• 系统分离形变势、极性光学和杂质散射的贡献，以隔离其对迁移率趋势的独立影响。
• 将迁移率的温度依赖性与声子频率、有效质量及原子质量相关联，以识别主导控制因素。
• 使用统计分析评估能带结构特征（如有效质量、能带简并度、费米面复杂度）对迁移率趋势的影响。
• 通过将已知热电材料（如SnSe、PbTe、BiCuSeO）中的拟合形变势与从头算散射速率进行比较，验证了研究结果，发现由于错误识别主导散射机制，导致形变势被高估。

实验结果

研究问题

• RQ1 载流子迁移率中是否存在T⁻¹.⁵温度依赖性，可可靠地指示半导体中的形变势散射？
• RQ2 声子频率而非散射机制，在多大程度上决定了迁移率的温度依赖性？
• RQ3 能带结构特征（如有效质量或能带简并度）能否解释材料间迁移率温度依赖性的差异？
• RQ4 错误识别主导散射机制对热电性能优化和参数拟合有何影响？
• RQ5 平均原子质量与受极性光学声子限制的迁移率温度依赖性之间存在何种关系？

主要发现

• 在47次DFPT+Wannier计算中，主导散射机制与迁移率温度依赖性之间不存在相关性。
• 声子频率是迁移率温度依赖性的主要驱动力，即使在理想化的抛物带材料中，迁移率趋势也可从T⁻¹变化至T⁻³。
• T⁻¹.⁵依赖性不能作为形变势散射的可靠指标，因为该趋势可由其他机制（包括极性光学声子散射）引起。
• 对于极性光学声子散射，在相同声子频率（10 THz）下，迁移率的温度依赖性广泛变化（从T⁻³.¹到T⁻¹.⁵），表明存在强烈的材料特异性效应，仅靠声子频率无法充分解释。
• 平均原子质量与极性光学声子散射下的迁移率温度依赖性之间存在中等程度相关性（R² = 0.48），表明其可作为粗略的预测指南。
• 从头算计算表明，在SnSe、PbTe和BiCuSeO等材料中，极性光学声子散射强于形变势散射，与基于T⁻¹.⁵趋势的先前假设相矛盾，导致拟合的形变势比DFT值高出10 eV以上。