[论文解读] The thermal and electrical properties of the promising semiconductor MXene Hf2CO2

Xian‐Hu Zha, Qing Huang+6 more|arXiv (Cornell University)|Oct 28, 2015

MXene and MAX Phase MaterialsMaterials Science参考文献 56被引用 17

一句话总结

本研究采用从头算计算方法，研究了氧功能化的Hf2CO2 MXene的热学与电学性质，发现其在室温下沿扶手椅方向的热导率高达86.25–131.2 Wm⁻¹K⁻¹，带隙适中，为1.657 eV。Hf2CO2表现出优异的载流子迁移率（最高达17.6×10³ cm²V⁻¹s⁻¹）和较低的热膨胀系数（6.094×10⁻⁶ K⁻¹），显示出其在纳米电子器件应用中的巨大潜力。

ABSTRACT

In this work, we investigate the thermal and electrical properties of oxygen-functionalized M2CO2 (M = Ti, Zr, Hf) MXenes using first-principles calculations. Hf2CO2 is found to exhibit a thermal conductivity better than MoS2 and phosphorene. The room temperature thermal conductivity along the armchair direction is determined to be 86.25-131.2 Wm-1K-1 with a flake length of 5-100 um, and the corresponding value in the zigzag direction is approximately 42% of that in the armchair direction. Other important thermal properties of M2CO2 are also considered, including their specific heat and thermal expansion coefficients. The theoretical room temperature thermal expansion coefficient of Hf2CO2 is 6.094x10-6 K-1, which is lower than that of most metals. Moreover, Hf2CO2 is determined to be a semiconductor with a band gap of 1.657 eV and to have high and anisotropic carrier mobility. At room temperature, the Hf2CO2 hole mobility in the armchair direction (in the zigzag direction) is determined to be as high as 13.5x103 cm2V-1s-1 (17.6x103 cm2V-1s-1), which is comparable to that of phosphorene. Broader utilization of Hf2CO2 as a material for nanoelectronics is likely because of its moderate band gap, satisfactory thermal conductivity, low thermal expansion coefficient, and excellent carrier mobility. The corresponding thermal and electrical properties of Ti2CO2 and Zr2CO2 are also provided here for comparison. Notably, Ti2CO2 presents relatively low thermal conductivity and much higher carrier mobility than Hf2CO2, which is an indication that Ti2CO2 may be used as an efficient thermoelectric material.

研究动机与目标

• 评估Hf2CO2 MXene的热学与电学性质，以探讨其在纳米电子器件中的潜在应用。
• 比较Hf2CO2与其他M2CO2 MXene（如Ti2CO2、Zr2CO2）在热导率、带隙和载流子迁移率方面的差异。
• 通过热膨胀系数和比热计算，评估Hf2CO2的热稳定性和机械鲁棒性。
• 确定Hf2CO2中热传导与电传导的各向异性行为。
• 探讨Hf2CO2作为具有优异电子与热学特性的半导体，在先进纳米电子学中的应用潜力。

提出的方法

• 采用从头算密度泛函理论（DFT）计算电子结构、带隙和载流子迁移率。
• 利用晶格动力学与声子色散关系确定热导率和比热。
• 通过晶格参数随温度的变化关系计算热膨胀系数。
• 基于形变势理论与有效质量近似方法评估载流子迁移率。
• 通过沿扶手椅方向与锯齿形方向计算相关性质，分析热传导与电传导的各向异性。
• 对Ti2CO2、Zr2CO2与Hf2CO2进行对比分析，以揭示材料特异性趋势。

实验结果

研究问题

• RQ1 Hf2CO2 MXene的热导率是多少？其随纳米片尺寸与晶向的变化规律如何？
• RQ2 Hf2CO2的电子带隙是多少？与Ti2CO2、Zr2CO2等其他MXene相比有何差异？
• RQ3 Hf2CO2的载流子迁移率与黑磷烯、MoS2等其他二维半导体相比如何？
• RQ4 Hf2CO2的热膨胀系数是多少？其对材料热稳定性有何影响？
• RQ5 Hf2CO2中热传导与电传导的各向异性程度如何？

主要发现

• 对于5–100 µm长度的Hf2CO2纳米片，其在室温下沿扶手椅方向的热导率为86.25–131.2 Wm⁻¹K⁻¹。
• 沿锯齿形方向的热导率约为扶手椅方向的42%，表明存在显著的各向异性。
• Hf2CO2具有适中的带隙1.657 eV，证实其为半导体特性。
• 在室温下，Hf2CO2在扶手椅方向的空穴迁移率可达13.5×10³ cm²V⁻¹s⁻¹，在锯齿形方向可达17.6×10³ cm²V⁻¹s⁻¹。
• Hf2CO2的热膨胀系数为6.094×10⁻⁶ K⁻¹，低于大多数金属。
• 与Ti2CO2和Zr2CO2相比，Hf2CO2在热导率、带隙与载流子迁移率之间实现了更优的平衡，适用于纳米电子器件应用。