[论文解读] The use of satellite and ground based measurements for estimating and reducing uncertainties in the spatial distribution of emissions of nitrogen oxides

I. B. Konovalov, Matthias Beekmann+2 more|ArXiv.org|Dec 14, 2006

Atmospheric chemistry and aerosols参考文献 38被引用 5

一句话总结

本研究提出一种新颖的反演建模方法，整合了2003年6月至8月期间SCIAMACHY卫星的NO2柱浓度数据与EMEP地面臭氧观测数据，以减少欧洲、中东及北非地区（1°分辨率）NOx排放的不确定性。通过在一致框架内联合估算排放量及其不确定性，该方法揭示了先验排放中存在显著偏差，尤其是在城市与工业区域，同时提升了模型与卫星及地面观测的一致性。

ABSTRACT

We explore possibilities of improving the spatial structure of NOx emissions employed in a continental scale chemistry transport model (CTM) by using satellite measurements of nitrogen dioxide and ground-based observations of near surface ozone. In this study, we combine the tropospheric NO2 columns derived from SCIAMACHY measurements, the data from the EMEP ozone-monitoring network and the calculations performed with the CHIMERE CTM in the framework of an advanced inverse modelling scheme. All data used in the study correspond to the period of June-August 2003. The main distinctive feature of our inversion scheme is that, in contrast to more common inverse modelling approaches, the magnitudes of uncertainties in the input data are not explicitly predefined but rather estimated consistently with the a posteriori emissions as a result of the inversion. While the tropospheric NO2 columns are used for fitting the spatial distribution of the emission parameters of the model, the ozone observations are only used to estimate the averaged levels of uncertainties in a priori emissions. We use our method in order to estimate and to reduce uncertainties in the gridded (with the resolution of 1 degree) NOx emission data for Europe, Middle East and Northern Africa. It is found that the a priori emission estimates used in the standard version of CHIMERE are probably biased in several regions. On average, the uncertainties in total NOx emissions are estimated to be about 1.7 in terms of the geometric standard deviation in Europe and about 2.1 outside of Europe. The corrected emission estimates provide better agreement of the modelled results with observations for both NO2 columns and near surface concentrations of ozone.

研究动机与目标

• 通过整合卫星与地面观测数据，改进化学传输模型（CTM）中NOx排放的空间分布。
• 降低先验NOx排放估算的不确定性，特别是在排放源复杂的区域。
• 开发一种自洽的反演框架，使输入数据的不确定性与排放量一并估计，而非预先设定。
• 利用独立的NO2与臭氧观测数据，评估修正后排放对模型性能的影响。
• 评估当前标准排放清单在欧洲、中东及北非地区的区域偏差。

提出的方法

• 采用2003年6月至8月期间SCIAMACHY卫星仪器获取的对流层NO2柱浓度数据。
• 结合EMEP监测网络的近地面臭氧观测数据，以约束排放不确定性的水平。
• 在CHIMERE CTM框架内应用先进的反演建模方案，联合估算后验NOx排放及其不确定性。
• 采用一种统计方法，使不确定性大小与排放场一致估计，避免预先设定误差假设。
• 在欧洲、中东及北非地区采用1°空间分辨率网格对NOx排放进行网格化处理。
• 通过将模型输出与SCIAMACHY NO2柱浓度及地面臭氧测量值进行对比，验证结果。

实验结果

研究问题

• RQ1 卫星NO2与地面臭氧观测联合使用，能在多大程度上改善CTM中NOx排放的空间结构？
• RQ2 先验NOx排放不确定性在欧洲及其周边区域的空间分布如何变化？
• RQ3 当前标准NOx排放清单中存在哪些区域偏差，能否通过观测约束进行校正？
• RQ4 与标准方法相比，自洽估计排放不确定性是否能带来与独立观测更佳的一致性？
• RQ5 修正后的排放如何影响模型再现观测到的NO2与近地面臭氧水平的能力？

主要发现

• 标准CHIMERE模型中的先验NOx排放估算在多个区域存在偏差，尤其在城市与工业区。
• 欧洲地区总NOx排放不确定性的几何标准差估计约为1.7，欧洲以外地区约为2.1。
• 修正后的排放场显著提升了模型与SCIAMACHY NO2柱浓度及EMEP近地面臭氧观测的一致性。
• 反演框架成功识别出中东与北非地区排放被低估或高估的区域。
• 该方法减少了对预先设定不确定性假设的依赖，实现了更稳健且基于数据的排放不确定性估计。
• 结果表明，结合卫星与地面观测可显著提升NOx排放清单的空间保真度与准确性。