[论文解读] Theory of Huge Thermoelectric Effect Based on Magnon Drag Mechanism: Application to Thin-Film Heusler Alloy

Hiroyasu Matsuura, Masao Ogata+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 4, 2021

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 35被引用 29

一句话总结

该论文提出，薄膜Heusler合金Fe2V0.8W0.2Al中观测到的异常高热电性能——ZT ≈ 5且功率因子超过10 mW/mK²——源于钨掺杂引起的杂质能带所导致的自旋激发拖拽效应。通过采用电子输运的自洽t-矩阵近似和自旋激发拖拽的线性响应理论，该模型再现了实验观测到的塞贝克系数峰值（S ≈ −500 µV/K）和约350 K处的电阻率转变，归因于导带边附近窄杂质能带中的电子-自旋激发散射所引起的增强效应。

ABSTRACT

To understand the unexpectedly high thermoelectric performance observed in the thin-film Heusler alloy Fe$_2$V$_{0.8}$W$_{0.2}$Al, we study the magnon drag effect, generated by the tungsten based impurity band, as a possible source of this enhancement, in analogy to the phonon drag observed in FeSb$_2$. Assuming that the thin-film Heusler alloy has a conduction band integrating with the impurity band, originated by the tungsten substitution, we derive the electrical conductivity $L_{11}$ based on the self-consistent t-matrix approximation and the thermoelectric conductivity $L_{12}$ due to magnon drag, based on the linear response theory, and estimate the temperature dependent electrical resistivity, Seebeck coefficient and power factor. Finally, we compare the theoretical results with the experimental results of the thin-film Heusler alloy to show that the origin of the exceptional thermoelectric properties is likely to be due to the magnon drag related with the tungsten-based impurity band.

研究动机与目标

• 解释在薄膜Fe2V0.8W0.2Al中实验观测到的ZT ≈ 5和功率因子>10 mW/mK²的现象，其性能远超传统热电材料。
• 研究类似于FeSb2中声子拖拽效应的自旋激发拖拽是否可解释该体系中电阻率和塞贝克系数的异常温度依赖性。
• 建模薄膜Heusler合金的电子结构，特别是由于维度降低和取代作用在导带边附近形成的钨基杂质能带。
• 利用自洽t-矩阵方法推导并计算电导率L11，利用线性响应理论推导并计算热电导率L12，分别对应电子输运和自旋激发拖拽效应。
• 将理论预测的电阻率、塞贝克系数和功率因子与实验数据进行比较，以验证自旋激发拖拽机制的合理性。

提出的方法

• 采用包含铁磁导带（H0）、W位点杂质（HW）、铁磁自旋激发（Hmag）以及电子-自旋激发相互作用（He−mag）的模型哈密顿量。
• 应用自洽t-矩阵近似计算格林函数和电导率L11，以考虑W取代引起的无序效应。
• 采用线性响应理论推导由电子-自旋激发相互作用的二阶微扰引起的热电导率L12，以描述自旋激发拖拽效应。
• 通过Matsubara频率求和与解析延拓，评估关联函数Φ12(iωλ)，从而获得L12的表达式。
• 在动量空间中使用球坐标系及角度变量进行积分，计算L12中来自自旋激发拖拽的总贡献。
• 采用有效质量近似（m* ≈ 0.5me），并假设自旋向上与自旋向下的能带间具有恒定能量分裂∆，以模拟铁磁性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在W诱导的杂质能带中，自旋激发拖拽是否可解释薄膜Fe2V0.8W0.2Al中实验观测到的ZT ≈ 5？
• RQ2 为何塞贝克系数在约350 K处出现≈−500 µV/K的峰值，同时电阻率表现出从金属性到半导体性的转变？
• RQ3 导带边附近存在的窄杂质能带如何通过自旋激发拖拽机制增强热电功率因子？
• RQ4 与传统机制相比，自旋激发拖拽对塞贝克系数和功率因子的定量贡献如何？
• RQ5 所观测到的行为是否与无序、低维铁磁体系中电子-自旋激发散射的理论框架一致？

主要发现

• 理论模型成功再现了实验观测到的塞贝克系数峰值（S ≈ −500 µV/K）和约350 K处的电阻率异常，表明存在强烈的自旋激发拖拽效应。
• 由于自旋激发拖拽效应，功率因子可增强至10 mW/mK²，且塞贝克系数与功率因子均强烈依赖于电子-自旋激发耦合强度α。
• 模型预测在约350 K处出现从金属性到半导体性电阻率行为的转变，与实验观测一致，归因于杂质能带对载流子散射的影响。
• 在T ≈ 300–400 K的温度范围内，自旋激发拖拽对L12的贡献显著，并主导了热电响应，该范围恰好对应塞贝克系数和功率因子的峰值。
• 塞贝克系数与功率因子对耦合强度α高度敏感，当α从0.5增至5时，其值提升一个数量级。
• 结果表明，Fe2V0.8W0.2Al中异常优异热电性能的起源并非仅源于外尔点或态密度奇点，而主要归因于W基杂质能带中的自旋激发拖拽效应。