[论文解读] Theory of non-equilibrium thermoelectric effects in nanoscale junctions

Yonatan Dubi, Massimiliano Di Ventra|arXiv (Cornell University)|May 9, 2008

Molecular Junctions and Nanostructures参考文献 4被引用 97

一句话总结

本文提出了一种非平衡开放量子系统方法，用于研究纳米结中的热电效应，揭示了由于动态电子-热库相互作用，热功率表现出共振结构和强烈的几何敏感性。该研究引入了一种局域温度探测器，揭示了傅里叶定律的违反现象，包括冷导线中的热点以及随电极耦合强度变化的导线内振荡，具体取决于耦合强度。

ABSTRACT

Despite its intrinsic non-equilibrium origin, thermoelectricity in nanoscale systems is usually described within a static scattering approach which disregards the dynamical interaction with the thermal baths that maintain energy flow. Using the theory of open quantum systems we show instead that unexpected properties, such as a resonant structure and large sign sensitivity, emerge if the non-equilibrium nature of this problem is considered. Our approach also allows us to define and study a local temperature, which shows hot spots and oscillations along the system according to the coupling of the latter to the electrodes. This demonstrates that Fourier's law -- a paradigm of statistical mechanics -- is violated at the nanoscale.

研究动机与目标

• 为解决静态散射理论在描述纳米尺度系统中非平衡热电效应时的局限性。
• 通过考虑与热库的时间相关相互作用，建立热电功率动态形成的模型。
• 通过浮动探针方法定义并计算一个物理上可测量的局域电子温度。
• 研究在非平衡条件下，傅里叶定律在纳米尺度电子系统中的有效性。
• 预测可实验检验的特征，如非线性热电功率和空间温度振荡。

提出的方法

• 使用Lindblad型量子主方程描述开放量子系统中多体密度矩阵的非平衡动力学。
• 将多体超算符映射为单体密度矩阵形式，以实现计算可行性。
• 建模一个具有两个电极、一维导线以及与不同温度热库耦合的纳米结。
• 通过在主方程中引入弛豫算符，实现局域温度浮动探针，调整探针温度以最小化对系统动力学的扰动。
• 数值求解主方程，计算稳态电子分布函数和局域温度分布。
• 分析热电功率随温度梯度和结几何结构的变化，包括符号敏感性。

实验结果

研究问题

• RQ1 纳米结中的热电功率如何非线性地依赖于热梯度，以及会涌现出何种共振结构？
• RQ2 为何在非平衡纳米系统中，热电功率的符号无法可靠地解释为电子或空穴输运？
• RQ3 如何在非平衡纳米尺度系统中定义并测量一个物理上有意义的局域温度？
• RQ4 局域温度分布以何种方式在纳米结中违反傅里叶定律？
• RQ5 电极耦合强度的变化如何影响局域温度和热电功率的空间分布？

主要发现

• 热电功率对热梯度表现出强烈的非线性依赖，其共振结构在标准散射理论中并不存在。
• 热电功率的符号对结几何结构高度敏感，无法简单地解释为电子或空穴输运。
• 可通过最小化对系统动力学扰动的浮动探针，操作性地定义局域温度。
• 在弱耦合条件下，冷导线中形成热点，违反傅里叶定律。
• 在中等耦合条件下，导线内出现温度振荡，表明扩散热输运的破坏。
• 在强耦合条件下，导线达到均匀温度，但温度下降主要发生在接触界面，与高电导率结中热电功率较低的实验观测一致。