[论文解读] Theory of subcycle time-resolved photoemission: application to terahertz photodressing in graphene

Michael Schüler, Michael A. Sentef|arXiv (Cornell University)|Mar 29, 2021

Topological Materials and Phenomena参考文献 70被引用 22

一句话总结

该论文利用非平衡格林函数，发展了一套规范不变的理论框架，用于亚周期时间分辨角分辨光电子能谱（trARPES），实现了对石墨烯中强太赫兹脉冲驱动动力学的精确模拟。研究证明，基于Wannier函数的第一性原理紧束缚模型，可在速度表象和偶极子表象中一致处理光与物质的耦合，关键结果表明在强太赫兹脉冲下，石墨烯中存在稳健的光致 Dressing 效应和规范不变的谱信号。

ABSTRACT

Motivated by recent experimental progress we revisit the theory of pump-probe time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES), which is one of the most powerful techniques to trace transient pump-driven modifications of the electronic properties. The pump-induced dynamics can be described in different gauges for the light-matter interaction. Standard minimal coupling leads to the velocity gauge, defined by linear coupling to the vector potential. In the context of tight-binding (TB) models, the Peierls substitution is the commonly employed scheme for single-band models. Multi-orbital extensions -- including the coupling of the dipole moments to the electric field -- have been introduced and tested recently. In this work, we derive the theory of time-resolved photoemission within both gauges from the perspective of nonequilibrium Green's functions. This approach naturally incorporates the photoelectron continuum, which allows for a direct calculation of the observable photocurrent. Following this route we introduce gauge-invariant expressions for the time-resolved photoemission signal. The theory is applied to graphene pumped with short terahertz pulses, which we treat within a first-principles TB model. We investigate the gauge invariance and discuss typical effects observed in subcycle time-resolved photoemission. Our formalism is an ideal starting point for realistic trARPES simulations including scattering effects.

研究动机与目标

• 开发一种用于强驱动量子材料中时间分辨光电子能谱的规范不变理论框架。
• 解决在含光与物质耦合的紧束缚模型中，不同表象（速度表象与偶极子表象）导致结果不一致的挑战。
• 实现对如石墨烯等体系在强太赫兹场下亚周期 trARPES 的精确、第一性原理模拟。
• 引入光电子连续谱，并通过非平衡格林函数直接计算光电流。
• 通过太赫兹泵浦单层石墨烯的模拟验证该形式体系，展示规范不变性与光致 Dressing 效应。

提出的方法

• 从非平衡格林函数（td-NEGF）推导时间分辨光电子能谱信号，自然包含光电子连续谱。
• 在基于Wannier函数的第一性原理紧束缚模型中，同时应用速度表象（与矢量势最小耦合）和偶极子表象（与电场耦合）。
• 利用基于Wannier函数的偶极矩阵元和贝里联络，确保光与物质耦合的规范不变性。
• 通过 Power-Zienau-Woolley 变换，将多轨道体系中速度表象与偶极子表象联系起来。
• 从密度泛函理论构建石墨烯的第一性原理紧束缚模型，包含完整的轨道自由度和偶极矩阵元。
• 模拟单层石墨烯在少周期太赫兹脉冲下的泵浦-探测 trARPES 谱，分析亚周期动力学与规范不变性。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何从第一性原理多体理论推导出规范不变的时间分辨光电子能谱信号？
• RQ2 在紧束缚模型中，使用速度表象与偶极子表象时，预测的 trARPES 谱有何差异？
• RQ3 第一性原理的 Wannier 函数能否实现对二维材料中强光与物质耦合的统一、规范不变的描述？
• RQ4 在太赫兹泵浦石墨烯中，亚周期光致 Dressing 的特征是什么？与标准 Floquet 物理有何不同？
• RQ5 散射与退相干效应如何影响 trARPES 中瞬态光致 Dressing 能带结构的可观测性？

主要发现

• 该形式体系通过直接从非平衡格林函数推导光电流，提供了时间分辨光电子能谱的规范不变表达式。
• Wannier 函数的使用实现了光与物质耦合的一致且规范不变的处理，避免了如虚假超辐射等人为效应。
• 亚周期 trARPES 揭示了石墨烯中未被标准 Floquet 理论捕捉的瞬态光致 Dressing 效应，表现为时间依赖的能带移动与谱线展宽。
• 当使用第一性原理 Wannier 函数正确实现时，速度表象与偶极子表象的结果一致，证实了规范不变性。
• 模拟结果表明，太赫兹脉冲在亚周期时间尺度上诱导了对电子能带结构的强非微扰调制，可在时间-角度分辨谱中观测到。
• 由于该方法基于 td-NEGF 框架，因此非常适合未来包含电子-电子和电子-声子散射的模拟。