[论文解读] Thermal interface conductance between aluminum and aluminum oxide: A rigorous test of atomistic level theories

Murali Gopal Muraleedharan, Kiarash Gordiz+4 more|arXiv (Cornell University)|Jul 17, 2018

Thermal properties of materials参考文献 36被引用 4

一句话总结

本研究首次利用界面导热模态分析（ICMA）实现了对铝-蓝宝石（Al-α-Al2O3）界面热界面导热系数的精确理论预测，与时域热反射法（TDTR）实验相比，平均误差低于5%。ICMA通过引入完全非谐性以及对界面热流的本征处理，优于原子级格林函数（AGF）方法，揭示了超过90%的导热系数来源于铝与蓝宝石声子之间的交叉相关模式。

ABSTRACT

We report the first ever accurate theoretical prediction of thermal conductance of any material interface. Thermal interfacial conductance of aluminum (Al)-sapphire (α-Al2O3) interface along crystal directions (111) Al || (0001) Al2O3 for temperature ranging from 50-500 K is calculated using two fundamentally different methods: interfacial conductance modal analysis (ICMA) and atomistic green function (AGF). While AGF overpredicts interfacial conductance, both the quantitative and qualitative predictions of ICMA are exceptional when compared with the time-domain thermoreflectance (TDTR) experimental data. The mean error in ICMA results are below 5%. We believe that the accurate theoretical prediction by ICMA can be credited to a more fundamental treatment of the interfacial heat flux in contrast to that of the phonon gas model (PGM) and inclusion of anharmonicity to full order. ICMA also gives the eigen mode level details revealing the nanoscale picture of heat transport: more than 90% of conductance is contributed by the cross correlation (interaction) between partially extended modes of Al and Al2O3 and the remaining is attributed to interfacial modes. This is a major milestone in combustion heat transfer research enabling materials scientists to rationally design propellant architectures to serve long-distance propulsion missions.

研究动机与目标

• 实现对铝-蓝宝石界面热界面导热系数的从头算理论预测。
• 严格检验原子级界面热传导理论与实验数据的一致性。
• 识别控制铝-蓝宝石界面声子介导热传导的物理机制。
• 评估ICMA与AGF在预测界面导热系数方面的准确性与物理一致性。

提出的方法

• 采用界面导热模态分析（ICMA），该方法基于简谐近似下界面热流算符的精确解。
• 以原子级格林函数（AGF）作为基准方法，通过自能修正处理界面处的声子散射。
• 在（111）Al || （0001）Al2O3晶体取向下，计算了50–500 K温度范围内的导热系数。
• 将理论预测结果与时域热反射法（TDTR）实验测量结果直接对比。
• 在ICMA中引入完全非谐性，以超越声子气体模型（PGM）的精度限制。
• 分析模式特异性对导热的贡献，区分界面模式与交叉相关体相类模式。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否利用原子级理论从头算精确预测铝-蓝宝石界面的界面导热系数？
• RQ2 ICMA与AGF在预测界面导热系数方面表现如何比较？哪种方法更符合实验数据？
• RQ3 界面模式与交叉相关体相类模式对总热导率的相对贡献是多少？
• RQ4 完全非谐性在多大程度上提升了界面热传导理论预测的准确性？
• RQ5 铝/蓝宝石界面处主导热传导路径的物理起源是什么？

主要发现

• ICMA在50–500 K范围内与时域热反射法（TDTR）实验数据相比，平均误差低于5%。
• ICMA提供了准确的定量与定性预测，而AGF则高估了界面导热系数。
• 超过90%的热导率来源于铝与蓝宝石部分扩展声子模式之间的交叉相关性。
• 剩余导热系数归因于界面模式，表明体相类模式耦合在热传导中占主导地位。
• ICMA的成功归因于其对界面热流的本征处理以及对完全非谐性的包含，而声子气体模型则不具备此特性。
• 本研究确立了ICMA作为预测复杂材料体系界面导热系数的可靠框架。